【摘 要】
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超临界水气化技术由于可直接湿污泥进行处理,不受含水率限制,并能将污泥中有机物转化为含氢可燃气,实现污泥的减量化、稳定化和部分资源化利用,成为目前新兴的污泥处理处置技术。而污泥直接进行超临界水气化处理存在产氢效率较低的问题,并限制了气相产物的资源化利用。针对该问题,本文研究了路易斯酸及其复合催化剂对污泥超临界水气化反应的影响,并基于污泥模型化合物提出了其催化机理及污泥超临界水催化气化反应途径,为技术
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超临界水气化技术由于可直接湿污泥进行处理,不受含水率限制,并能将污泥中有机物转化为含氢可燃气,实现污泥的减量化、稳定化和部分资源化利用,成为目前新兴的污泥处理处置技术。而污泥直接进行超临界水气化处理存在产氢效率较低的问题,并限制了气相产物的资源化利用。针对该问题,本文研究了路易斯酸及其复合催化剂对污泥超临界水气化反应的影响,并基于污泥模型化合物提出了其催化机理及污泥超临界水催化气化反应途径,为技术应用提供了理论依据和技术支持。本文的主要研究成果如下:（1）明确了路易斯酸种类及添加量对污泥超临界水气化产氢的影响。不同种类路易斯酸催化剂均促进了污泥超临界水气化产氢,产氢量随催化剂添加量的增加而增加。其中AlCl3催化产氢效果最好,10 wt%AlCl3添加量下的催化产氢量可达7.76 mol/kg OM,相较无催化时的0.13 mol/kg OM提高了近60倍。其催化机理为:Al3+促进污泥中有机物C-C键断裂,使其转化为小分子有机物,同时Al3+在水热过程中与OH-结合沉淀所成的酸性环境进一步促进了Cl-催化小分子有机物气化产氢,从而实现产氢量的增加。（2）明确了路易斯酸复合催化剂种类及复合比例对污泥超临界水气化产氢的影响。AlCl3与H2O2或K2S2O8所组成的复合催化剂在合适的比例下能进一步促进污泥超临界水气化产氢,10 wt%AlCl3-H2O2复合催化剂（复合比为8/2）添加量下的催化产氢量达到8.88 mol/kg OM,相较10 wt%AlCl3单独催化时的产氢量提高了14%。少量的H2O2可促进污泥中有机物发生蒸汽重整反应增加产氢,在酸性环境下H2O2产氢能力进一步增强。H2O2存在时AlCl3的催化作用不受影响,催化过程中生成的H+促进H2O2产氢,从而AlCl3-H2O2复合催化剂催化污泥超临界水气化产氢量进一步提高。（3）五种模型化合物产氢量在0.13-3.15 mol/kg feed之间。其中葡萄糖、丙三醇和丙氨酸气化产氢量较高,腐殖酸由于含有较多的芳环结构难以气化,产气以CO2为主,愈创木酚气化气相产物以CH4为主。AlCl3及复合催化剂均促进了五种模型化合物气化产氢,8 wt%AlCl3添加量下产氢量在21.97-28.22 mol/kg feed之间。AlCl3-H2O2复合催化剂中的H2O2可有效促进腐殖酸的开环反应,继而对腐殖酸的催化产氢量较AlCl3单独催化时提高了17%。AlCl3可促进污泥中不同有机质组分气化产氢,并在反应过程中Al元素以Al O（OH）的形式沉积于固相产物中。
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