填埋场覆盖层中氯代烯烃共代谢生物降解研究

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氯代烯烃被广泛用于造纸、医疗等国计民生行业。由于不当处置和使用导致其广泛存在于地下水、垃圾淋滤液和土壤等介质中,对周围生态环境和人类健康造成了不利影响。填埋场覆盖土在填埋气长期驯化过程中衍生了多种功能微生物,它们能够有效去除填埋气中甲烷、氯代烯烃等有毒有害气体,被视为一种良好的甲烷减排和氯代烯烃处理生物催化材料。本研究基于典型垃圾填埋场覆盖土,开展了系列研究:(1)通过血清瓶小试实验探究覆盖土对填埋气中8种挥发性氯代烃有机物(VCHs)的吸附能力及吸附动力学,发现氯代烷烃和芳烃在覆盖层土中吸附等温线主要符合Freundlich模型(R2=0.65-0.87),氯代烯烃在覆盖层土中吸附等温主要符合Langmuir模型(R2=0.87-0.96);VCHs在覆盖层土壤中的吸附平衡时间约为22 h,吸附速率变化范围为26-250μg/(gsoil·h),远大于文献中报道中覆盖土对氯代烃的降解速率。(2)批次实验考察了典型氯代烃共代谢胁迫下覆盖土的微生物群落结构特性。发现VCHs共代谢条件下覆盖土对氯代烃的表观降解速率均符合一级反应动力学,对低氯取代VCHs的降解活性较高。采用第二代高通量测序技术Illumina MiSeq对典型氯代烃共代谢胁迫下覆盖土进行16S rDNA V3V4区高通量测序,发现硫杆菌属(Thiobacillus)、未分类的根瘤菌属(unclassifiedRhizobiales)、甲基孢囊菌属(Methlcocystis)、间孢囊菌属(Intrasporangium)、藤黄单胞菌(Luteimonas)、溶杆菌属(Lysobacter)、芽单胞菌科(unculturedGemmatimonadaceae)在厌氧共代谢驯化后具有显著性差异,推测这些菌属可能与氯代烃厌氧共代谢相关。(3)构建了模拟覆盖层系统,结果表明其对甲烷(CH4)和氯代烯烃具有良好的降解效果。覆盖层中四氯乙烯(PCE)的降解效率随甲烷通量的增加呈现先增加后减少的趋势,CH4降解效率随生物气通量的增大呈现先减小后增大的趋势;三氯乙烯(TCE)降解速率范围为0.66-2.45 g·m-2·d-1,三氯乙烯(TCE)对甲烷氧化有促进作用;一定范围内甲烷通量增加可提高TCE降解速率,其最大降解效率为72%,但随着生物气通量和TCE通量的增大,降解效率逐渐减小。(4)基于氯代烯烃的分布规律,充分探究了氯代烯烃在覆盖层中的共代谢降解机制。TCE进入覆盖层中首先厌氧脱氯形成二氯乙烯(t-1,2-DCE和c-1,2-DCE),在30-15 cm处二氯乙烯浓度达到最大,而后剩余TCE和产生的二氯乙烯发生共代谢降解;PCE首先进入覆盖层中厌氧区,经厌氧还原脱氯产生TCE和二氯乙烯,TCE可在脱氯微生物(如Dehalobacter)作用下进一步脱氯形成二氯乙烯,有氧区中TCE和二氯乙烯可通过甲烷氧化菌共代谢实现降解,兼性厌氧区中可同时发生有氧氧化和厌氧区的还原脱氯反应。
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