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近年来,雾霾成为了环境污染的热点话题,雾霾造成的危害引起了社会各界的广泛关注。氮氧化物是雾霾形成的主要成因之一,因此寻求有效措施控制氮氧化物的排放,已成为当前环保工作者所面临的重大课题。SCR烟气脱硝是目前国内控制氮氧化物排放的主要方法,SCR工艺的核心物质是催化剂,当前在商业应用上主要以钒钛系催化剂为主,然而,该催化剂使用了带有毒性的活性组分,易造成二次污染,且成本昂贵,反应所需温度也较高。因此,开发具有低温高效活性、成本低廉的SCR脱硝催化剂是当下脱硝行业的主要论题。针对上述情况,本文以CeO2为活性成分,进行了氧化铈基催化材料的制备并将其应用于低温SCR脱硝技术的研究。 本文首先对模板进行了筛选。采用化妆棉、擦镜纸为模板,浸渍法制备了以CeO2为活性成分,掺杂过渡金属元素(Cu、Zn)的催化剂,对不同模板所制备的催化材料进行SEM、BET及TEM分析后发现,擦镜纸为模板所制备的催化剂粒径较小,孔容较大,比表面积也较大。进一步对擦镜纸所制材料进行XPS分析,发现铜的负载量为0.1(摩尔分数)时,催化材料中同时存在CuO和Cu2O。 其次,考察了掺杂过渡金属元素(Cu、Zn)及其负载量对SCR反应活性的影响,发现同比例铜的掺杂比锌的掺杂能提高更多的活性,且随着负载含量的增加,反应活性随之下降。 随后对操作参数进行了优化,当反应温度在280℃以上,反应空速在3000 h-1左右,O2浓度为3%,[NH3]/[NO]的比值接近1时,催化剂的活性最高,对NO的去除率可达到95%。 本文在上述研究的基础上进行了反应机理的探讨,发现在纯CeO2的E-R反应机理中,Ce3+和Ce4+形成氧化还原循环,促进了反应过程。掺杂铜后催化剂在SCR反应中,E-R机理及L-H机理同时存在。E-R机理中的基本过程与纯CeO2催化机理相似,除了Ce3+和Ce4+外,Cu2+和Cu+也易形成氧化还原循环;L-H机理则为气相NO在催化剂上被氧化,并形成吸附态的NO2,后与羟基发生作用生成HNO2,随之与吸附态NH3反应生成不稳定中间态NH4NO2,最终分解为N2和H2O。反应从不同的路径发生,形成双反应通道,提升了反应活性。