碳点荧光探针的制备及其对Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的检测

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饮用水中过量的重金属离子严重威胁人类健康,例如摄入过量铜离子(Cu2+)会导致头痛、胃痛、呕吐,甚至诱导威尔森氏病和帕金森病,而摄入过量铬离子(Cr6+)显著提高病症发病率,所以需要精确地检测饮用水中重金属离子浓度。碳点(CDs)是一类尺寸小于10 nm的碳纳米材料,具有较高的荧光效率、良好的生物相容性、优异的稳定性、良好的水溶性、低毒性和制备简单等优点。CDs表面具有丰富的官能团,容易与重金属离子相互作用导致其荧光猝灭,所以CDs可以作为高效的荧光探针,但CDs探针的缺点是对金属离子荧光响应的选择性较差。基于上述考虑,本文从优化CDs的制备方法、与氮化碳(C3N4)纳米片构成复合荧光纳米探针和CDs表面官能团化三方面改善CDs的荧光特性,并实现了对Cu2+和Cr6+的高灵敏度荧光检测,尤其是明显提高其荧光选择性。本论文的主要内容如下:第一章主要介绍了重金属离子检测的意义,CDs的制备方法、表征手段、光学性质,总结了CDs在重金属离子检测方面的研究进展和本文主要研究内容。第二章利用高温裂解法制备CDs并实现对Cu2+的高选择性检测。以柠檬酸为碳源高温裂解法制备CDs,利用透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)观察CDs的形貌、尺寸分布和晶格结构,利用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)分析CDs的表面官能团。测试该CDs荧光探针对Cu2+的荧光响应特性,重点评估CDs荧光探针的灵敏度、响应时间、选择性、线性响应区间、检测极限(LOD)和稳定性等参数。建立物理模型用于解释该CDs对Cu2+的荧光响应机制,并分析该CDs具有良好选择性的原因。第三章合成CDs/C3N4复合荧光探针并实现对Cr6+的高选择性检测。分别利用高温裂解法和热氧化法制备CDs和C3N4纳米片,并通过超声复合制备CDs/C3N4复合探针。利用多种表征手段分析CDs/C3N4形貌、尺寸分布和表面官能团。研究CDs/C3N4荧光探针对Cr6+的荧光响应特性,重点评估灵敏度、选择性、响应速度和稳定性等参数。作为对照,也测量CDs和C3N4对Cr6+的荧光响应特性,重点是比较其荧光响应的选择性,同时也评估CDs/C3N4中C3N4负载量对荧光响应的影响。我们通过FT-IR技术测量研究Cr6+对CDs/C3N4,CDs和C3N4的官能团的影响,建立CDs/C3N4对Cr6+的荧光响应模型,从而解释CDs/C3N4对Cr6+的荧光响应过程及选择性增强。第四章水热法实现CDs表面官能化并用于Cr6+选择性检测。利用电化学剥离法制备CDs,并采用水热法对CDs实现表面官能团修饰,从而增强CDs的荧光特性。利用TEM、FT-IR、UV-vis和荧光谱等测量CDs的形貌、尺寸分布、表面官能团和光学性质。我们测量该CDs荧光探针对Cr6+的荧光响应,重点关注灵敏度、选择性、线性响应区间、LOD和稳定性等参数。利用FT-IR技术评估Cr6+对CDs官能团的影响,从而建立CDs对Cr6+的荧光响应模型。
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