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铁是自然环境中最基本的氧化还原性质活泼的变价金属元素之一,在地壳中的丰度仅次于氧、硅、铝,广泛存在于岩石、土壤、水、生物和大气溶胶中,对于地球表生生物地球化学过程至为重要。水文动态是湿地生态系统的核心环境过程,定量研究天然湿地和湿地农田土壤中铁的价态/形态变化对水文过程的响应,可以从理论上明晰湿地土壤中的水铁耦合关系,并深入认识人类活动对湿地铁循环的影响。
本研究在三江平原沼泽湿地常年水文情势和季节水文动态的时空尺度下,以常年淹水的漂筏苔草沼泽,常年淹水的毛苔草沼泽,季节性淹水的小叶章沼泽化草甸及季节性淹水的水稻田等4大类型的湿地微生境为研究对象,通过原位观测、微区控制和土柱模拟实验,初步认识了湿地土壤铁随水文状况的时空分异及其对水文动态的即时响应,构建了沼泽湿地的铁循环模式,最后依托上述对野外天然湿地观测结果并辅以模拟控制实验,建立起沼泽湿地土壤多介质环境中铁的迁移转化模型。通过上述研究,取得了如下主要结论:
(1)在铁的研究方法上,BPDS-EDTA双络合紫外—可见分光光度法最能稳定铁价态并准确同时测定各价态铁的含量;对铁的种类测定方法中,基于重金属分级研究而改进的连续浸提法优于经典的铁氧化物种类的独立区分;鉴于铁价态与种类的精确测定对湿地环境变化研究的重要指征价值,价态区分与种类区分采用鲜土即时测定比风干土更能反映土壤的自然实貌。
(2)受多年水文情势的影响,典型环形湿地0~60 cm土层总铁的平均含量沿积水深度梯度呈显著的递减规律,从小叶章群落和乌拉苔草群落的(2.91±0.51)×104mgkg-1和(2.60±0.35)×104 mgkg-1逐渐下降到毛苔草和漂筏苔草群落的(2.48±0.31)×104 mgkg-1和(2.17±0.31)×104 mgkg-1;常年积水土壤中铁的可溶性高于季节性积水土壤。
(3)春季土壤化冻过程中,由于地表积水通过与土壤或植被表面的相互作用,融雪水的可溶性铁含量较积雪有了显著增加;积雪融化形成的漫流将土壤中的铁元素迁移到附近的沟渠中;从解冻后直至秋季上冻前,湿地土壤溶液中的Fe2+、Fe3+和可溶性铁总量都随着浸没时间的延长而逐渐增加。
(4)夏季降水—蒸发过程中,表层土壤(0~10 cm)的可溶性铁含量受到土壤水文情势的显著影响,其中毛苔草沼泽的腐殖质沼泽土的敏感性高于小叶章草甸沼泽土和水稻田潜育草甸白浆土;各类土壤中分别存在着可溶性铁的垂直迁移、侧向迁移和原位活化等行为;各类土壤中分别存着这可溶性铁的垂直迁移、侧向迁移和原位活化等行为;降水—蒸发期间可溶性铁与土壤Eh-pH环境,以及C、N、P元素之间存在显著的相关关系。
(5)多级沟渠系统中沉积物的平均铁含量为(3.02±0.10)×104 mg kg-1,各类型、各等级的沉积物铁含量具有极显著差异,最高值出现在农田斗渠(3.71×104 mg kg-1)中,而最低值出现在湿地斗渠(2.43×104 mgkg-1)中;铁沿多级沟渠系统的迁移并非逐级富集,而是受到沟渠构型、径流水文、径流水质和植被覆盖等多种因素共同作用的结果;沉积物各层铁含量沿沟渠类型和等级的递变揭示了铁输移的历史变迁。
(6)典型湿地植物小叶章、乌拉苔草、毛苔草各器官的铁含量呈金字塔构型,成熟期(9月)时位于金字塔尖的叶的铁含量约为位于塔底的下草根层(地下20~30 cm)的3.08%、4.42%和1.18%,相差悬殊,整个生长季地下部分铁含量几乎都逐渐降低,而地上部分的变化规律具有种间和器官间差异;水稻的铁库主要集中在地下根系中,且随生长季的延长而逐渐富集;地上部分的铁含量远低于根系,其中又以叶含铁量最高,随生长期的延长有所增加;不同物种间相同器官的铁含量的差异随生长期不同而变化;湿地植物对土壤铁的富集能力要大于湿地农田作物。
(7)铁在沼泽湿地生态系统中的循环过程包括植物根系从土壤吸收、植物向地上转移、植物枯死、枯落物分解和地下根系分解等5个过程;沼泽湿地生态系统中的铁主要分布于土壤分室中,其次是植物的地下分室、枯落物分窒和地上分室;各铁库间铁迁移的结果导致近期地下铁库正在逐渐增大,而多年累积的枯落物铁库正在逐渐丧失;小叶章沼泽化草甸和毛苔草沼泽的铁循环指数都具有明显的差异,其中毛苔草沼泽的铁循环强度高于小叶章沼泽化草甸;开垦和沟渠化等人类活动可显著影响铁的循环过程,并打破了天然湿地生态系统内的铁物质平衡。
(8)可溶性铁在湿地土柱中的随水垂直穿透能力与铁输入含量呈正相关,其影响随土柱深度的增加而被削弱;湿地对外源铁具有良好的滞留能力,大部分铁被滞留于各层土壤和植物根系中;湿地土壤的pH-Eh动态与地表水位升降密切相关,而受铁输入含量差异的影响不显著;利用土壤传递函数模型(PTFM)可模拟并预测可溶性铁在土柱中的垂直运移。
(9)可溶性铁在湿地微区中的随水水平运移主要受土壤pH-Eh动态的控制,绝大多数Fe2+被氧化而沉淀于各层土壤中,而植物吸收部分仅占很小的比例;当湿地还原环境得到强化(Eh降低到100 mV以下)后,蓄积的铁可主要以Fe3+胶体形态非连续地输出;极少部分铁以Fe2+离子态流出,且其含量受湿地pH-Eh环境的制约而保持在一个远低于Fe3+胶体含量的水平上;利用一级动力学模型(FOKM)可成功模拟并预测可溶性铁在微区中的迁移过程。