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氮、硫循环作为生物地球化学循环的两大元素循环,其在大气气溶胶中的转化成为环境化学研究的一个重点内容。本研究选取太原市太原科技大学为采样点,分别用配备了PM2.5切割头的TH-1000型大流量气溶胶采样仪、TE-235(TISH,美国)5级颗粒物采样器对2013年5月到2015年4月期间的颗粒物样品进行了采集,并记录了同期大气SO2、NO2、O3质量浓度和气象数据。分析、揭示了大气SO2、NO2和颗粒物中水溶性离子SO42-、NO3-、NH4+的浓度水平以及硫转化率(Fs)和氮转化率(Fn)的水平和变化规律,探讨了影响大气中氮、硫气粒两相转化的因素。结果表明:(1)2013年太原市大气中SO2、NO2的浓度夏季(5、6月)分别为89.98、64.73μg·m-3,由于燃煤供热冬季(12、1月)SO2显著升高,SO2和NO2分别为119.09、63.92μg·m-3。PM2.5中水溶性离子SO42-、NO3-夏季分别为16.54、6.87μg·m-3,冬季显著降低,分别为12.79、5.53μg·m-3。参照硫和氮气固两相转化模型,PM2.5中Fs夏季(0.13)高于冬季(0.07),Fn变化较小,夏季、冬季分别为0.08、0.06。(2)2014冬季SO2质量浓度高达182.79μg·m-3是夏季浓度的6倍;采样期间NO2季节变化不大。SO42-、NH4+主要存在于粒径<0.95μm的细模态中,2014年冬季和2015年春季NO3-粒径分布同SO42-、NH4+呈单峰型,在粒径<0.95μm的细模态浓度最高;夏季NO3-还在粗模态0.3-7.2μm范围出现高峰。Fs在2014年的夏季、冬季以及2015年的春季分别为0.39、0.07、0.24,Fn分别为0.20、0.14、0.18。分级粒径转化率在<0.95μm范围内最高,同时Fs、Fn在粒径3.0-7.2μm范围内存在很小的高峰。(3)氮、硫转化受多种因素共同影响,且不同季节主导因素不同。此研究PM2.5样品和分级颗粒物样品都显示了温度对氮、硫转化的主要影响作用。PM2.5样品分析显示2013年夏季氮、硫转化以均相反应为主,2013年冬季部分硫转化以非均相反应形式进行,而氮转化主要以非均相反应形式进行。2014年分级颗粒物样品分析显示太原市气溶胶中氮、硫在细模态的转化主要以非均相转化为主导,夏季硫的转化比较复杂,光氧化、均相气相反应和非均相反应同时存在。粗细模态的转化相互独立,粗模态氮转化主要为硝酸与土壤颗粒的作用。氮、硫在气、粒两相的分配受温度、相对湿度、臭氧、大气中颗粒物的浓度等多个因素共同影响,典型天气下,作用明显。(4)PM2.5样品和分级颗粒物样品都显示了NH4+能够与SO42-、NO3-充分结合且有剩余,说明大气氨充足,有助于气相氮、硫向颗粒相转移并转化,这一过程主要体现在细模态上。分级粒径中化学成分OC、EC和分级粒径的比表面积分析显示,氮转化受其影响较明显,而硫转化受比表面积影响不明显。(5)把山西太原看作一个局部区域系统,则产生的二氧化硫约24%能够转化为硫酸根(按硫算),且基本通过区域内湿沉降去除;产生的氮氧化物约有17%发生转化生成硝酸根(按氮算),其中约35%通过湿沉降去除(占排放量的6%),约3%通过干沉降去除,约60%滞留在大气中或部分通过大气环流被远程传输到其他区域。