【摘 要】
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醛是一类重要的精细化学品,在工业上有着广泛的应用,也是制备醇、酯、酸、胺等重要的原料。在大多数工业应用中,醛类化合物可以通过烯烃的氢甲酰化反应来合成。均相催化剂被广泛应用在烯烃的氢甲酰化反应过程,但该催化剂仍受稳定性、可回收性和分离性的困扰。因此,开发非均相烯烃氢甲酰化催化剂在工业上具有更广阔的应用前景。本论文主要包括两部分内容:（1）合成了一系列用于非均相氢甲酰化反应的含膦多孔有机聚合物负载过渡
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醛是一类重要的精细化学品,在工业上有着广泛的应用,也是制备醇、酯、酸、胺等重要的原料。在大多数工业应用中,醛类化合物可以通过烯烃的氢甲酰化反应来合成。均相催化剂被广泛应用在烯烃的氢甲酰化反应过程,但该催化剂仍受稳定性、可回收性和分离性的困扰。因此,开发非均相烯烃氢甲酰化催化剂在工业上具有更广阔的应用前景。本论文主要包括两部分内容:（1）合成了一系列用于非均相氢甲酰化反应的含膦多孔有机聚合物负载过渡金属型催化剂;（2）研究了水油两相催化C-C键的裂解合成醛的反应。1.多孔有机聚合物负载Rh催化剂的合成及其在烯烃氢甲酰化反应中的应用将带有二乙烯基的2v BINAPa单体分别和三乙烯基单体3v PPh3和3v Ph Ph3通过自由基聚合形成含膦多孔聚合物配体,后与Rh络合分别得到催化剂Rh/POL-BINAPa＆PPh3和Rh/POL-BINAPa＆Ph Ph3;并将这两种非均相铑催化剂用于烯烃的氢甲酰化反应中。经实验证明,Rh/POL-BINAPa＆PPh3表现出更优秀的催化性能。1-戊烯和1-己烯及长链的1-辛烯和1-癸烯均适用于该反应,以高的区域选择性（l/b=85.6-133.7）和TON（高达1.0×10~4）值得到相应的醛。之后通过NMR、FT-IR和DFT计算等一系列表征数据对于活性Rh-H物种进行了详细的分析研究。结果表明,载体中的BINAPa聚合单元有利于氢甲酰化反应活性的提高,PPh3单元能够提高Rh-H物种的稳定性;BINAPa和PPh3单元能与Rh配位形成大位阻的三膦配位Rh-H活性中间体,这种协同作用进一步提高了反应的区域选择性。Rh/POL-BINAPa＆PPh3催化剂在五次的循环使用中,均能保持好的活性和选择性。2.水油两相Cu催化的脂肪醛/酮的C-C键的裂解反应研究BINAP配体进行磺化生成水溶性磺化BINAP配体,该配体与Cu（OAc）2络合得到水溶性的铜催化剂,并用于脂肪醛类或酮类化合物的碳碳键选择性氧化裂解反应。含有不同官能团的底物均能适用于该反应体系,得到相应的醛产物。该催化剂具有很好的稳定性,并且在催化氧化反应的过程中,重复使用五次后仍可以保持好的催化活性。
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