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由于煤和石油储量日益减少,且在使用的过程中会造成严重的环境污染,因此需寻求清洁能源来适应社会的发展。同时由于工业的发展,产生的C02越来越多,对环境造成极大影响。甲烷干重整制合成气同时利用了CH4和CO2两种温室气体,对于保护环境和生态平衡有重要的意义,因此甲烷干重整反应备受人们的关注。但由于甲烷干重整中催化剂易积碳失活,现在该技术还未实现大规模工业化。目前,人们主要是从如何提高催化剂的抗积碳性能和稳定性方面进行研究。本实验主要研究了不同工艺条件对三种催化剂上甲烷干重整反应的影响,由于催化剂的不同,每种催化剂上甲烷干重整的最佳工艺条件不同,通过实验可得到每种催化剂催化甲烷干重整反应的最适工艺条件。首先,通过共沉淀法和浸渍法分别制备了10wt%Ni/Mg-Al-LDO催化剂、10wt%Ni-6wt%Co/Mg-Al-LDO催化剂、10wt%Ni-6wt%CeO2/Mg-Al-LDO催化剂,通过XRD、PR、BET、TG等表征手段进行表征,结果表明,所制备的催化剂可以用于甲烷干重整反应。其次,用天津先权公司的WFSM-3060催化剂活性评价装置和气相色谱仪SP-6890联用来对甲烷干重整工艺进行模拟。先以CH4转化率为指标,通过正交实验找出每种催化剂催化甲烷干重整最佳工艺条件的大致范围,再通过单因素实验研究反应温度、CH4/CO2配比、空速这些因素对每种催化剂上甲烷干重整反应的影响,并依据反应物的转化率、产物的选择性来选择每种催化剂在催化甲烷干重整过程中的最适工艺条件。因而,可以获得如下结论：1、Ni/Mg-Al-LDO催化剂上甲烷干重整反应的最佳工艺条件为温度750℃、CH4/CO2=1:1.5、空速18000ml·gcat-1·h-1。此条件下,反应10h,CH4转化率从80.6%下降到70.7%、C02转化率从55.1%下降到49.2%、H2选择性从96.3%下降到90.5%、CO选择性从95.9%下降到91.5%。催化剂稳定性较差。2. Ni-Co/Mg-Al-LDO双金属催化剂上甲烷干重整反应的最佳工艺条件为温度765℃、CH4/CO2=1:1.3、空速21000ml·gcat-1·h-1。此条件下,反应10h,CH4转化率从83.9%下降到78.8%、C02转化率从65.5%下降到61.6%、H2选择性从97.9%下降到93.4%、CO选择性从98.5%下降到92.1%,催化剂稳定性一般。3. Ni-CeO2/Mg-Al-LDO催化剂上甲烷干重整反应的最佳工艺条件为温度765℃、CH4/CO2=1:1.1、空速21000ml·gcat-1·h-1。此条件下,反应10h时,CH4转化率为83%、CO2转化率为75%、H2选择性为95.6%、CO选择性为94.5%、催化剂稳定性很好。通过对比可知,Ni-CeO2/Mg-Al-LDO催化甲烷干重整反应在最适工艺条件下催化性能较其他两种催化剂好。