【摘 要】
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汞离子(Hg2+)常应用于制造工业以及电器产品中,同时也是一种具有高细胞毒性、腐蚀性和致癌性的物质。福美双作为普遍用于防治蔬菜、水果和粮食作物病虫害的高效农药,已广泛应用于农业生产中。研究表明Hg2+含量及农药残留量逐年增加,超出正常范围,导致环境质量的恶化,并严重危害人体健康。因而开发一种快速、灵敏、准确检测Hg2+和福美双的技术尤为重要。比率荧光传感器可通过两个荧光峰的自校准消除背景荧光、样品
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汞离子(Hg2+)常应用于制造工业以及电器产品中,同时也是一种具有高细胞毒性、腐蚀性和致癌性的物质。福美双作为普遍用于防治蔬菜、水果和粮食作物病虫害的高效农药,已广泛应用于农业生产中。研究表明Hg2+含量及农药残留量逐年增加,超出正常范围,导致环境质量的恶化,并严重危害人体健康。因而开发一种快速、灵敏、准确检测Hg2+和福美双的技术尤为重要。比率荧光传感器可通过两个荧光峰的自校准消除背景荧光、样品的光散射和荧光团的光漂白的影响,提高灵敏度和准确性。此外,将比率荧光传感器与智能手机结合,可以通过两个不同波段的荧光信号之间的高对比度促进对目标响应的可视化监控。但是结合深度学习的自动化目标检测、颜色特征识别和线性分析同时在一个软件中进行操作的研究尚乏。本研究基于Fe-MIL-88NH2与以蛋清为模板合成的Au NCs构建了比率荧光传感器,并搭建了深度学习辅助的智能手机检测平台,进行了对Hg2+和福美双快速、准确的定量分析,为有效防止重金属中毒、防治重金属和农药污染、提升农产品的品质与安全性及在资源有限或非集中条件下进行现场实时检测方法的研发奠定了基础。主要研究结果如下:（1）通过热熔法合成了Fe-MIL-88NH2,以鸡蛋清作为模板通过还原法合成了Au NCs。利用SEM、TEM、HRTEM、XRD、MALDI-TOF-MS、FTIR和荧光光谱等表征,发现Fe-MIL-88NH2具有纺锤体结构、长度和宽度分别为1.1～1.3μm和0.3～0.5μm、含有-NH2官能团、在427 nm处具有蓝色荧光发射及具有激发不依赖性行为。而Au NCs具有类似“松叶”的结构、平均粒径为25 nm、含有大量的-COOH官能团、在643 nm处具有较强的红色荧光发射且具有激发依赖性行为。基于此,构建了比率荧光传感体系（Fe-MIL-88NH2/Au NCs）,其中Fe-MIL-88NH2作为内置信号,Au NCs作为响应信号。（2）Fe-MIL-88NH2/Au NCs可通过“开-关”检测Hg2+,“开-关-开”检测农药福美双。随着Hg2+浓度的增加,体系溶液的荧光颜色从粉红色变成紫色最后变成蓝色,F427/F643值与Hg2+的浓度在0.012～10μmol/L和10～21μmol/L浓度范围内表现出良好的线性,检出限为7 nmol/L。随着福美双浓度的增加,体系溶液的荧光颜色逐渐恢复成粉红色,且在0.083～12.477μmol/L和12.477～41.590μmol/L的范围内与F427/F643值呈线性关系,检出限为0.083μmol/L。该方法在实际样品中检测Hg2+的回收率为98.21～100.81%,RSD≤1.8%,检测福美双的回收率为99.64～103.20%,RSD≤1.88%。与先前报道的方法相比具有明显的优势。（3）利用紫外-可见分光光度计、荧光分光光度计、时间分辨荧光光谱仪等分析仪器证明了体系的猝灭机理是动态猝灭,而体系荧光的恢复是由于福美双中的-SH基团与Hg2+形成“Hg-S”键与Au NCs竞争Hg2+,抑制了动态猝灭。此外,通过DFT计算,Au NCs与Hg2+之间存在电子转移,进一步证明体系猝灭机理是动态猝灭。（4）利用3D打印技术,打印了小型化的可模拟荧光分光光度计的成像模块。同时,开发了具有深度学习之Yolov 3算法的微信小程序,该程序可实现自动化目标检测、颜色特征提取和线性分析。将Fe-MIL-88NH2/Au NCs比率荧光体系、智能手机和成像模块集成到一起,构建了基于深度学习辅助的智能手机传感平台。该平台以成像模块和手机摄像头作检测器,记录比率荧光体系发出的荧光强度。由微信小程序根据图像的红（R）、绿（G）和蓝（B）及色调（H）,饱和度（S）和明度（V）颜色分量值来分析。根据图像中反映的R、G、B、H、S、V值,R/B与Hg2+在0.002～30μmol/L的宽范围内具有良好的线性关系。福美双浓度在0.083～49.910μmol/L的宽范围内与R/G呈线性关系。该平台在三种水样中检测Hg2+的回收率为97.9～112.3%,RSD≤5.25%,检测福美双的回收率为92.01～102.82%,RSD≤4.86%。与以往报道的平台相比,该平台具有便携、快速、灵敏和检测准确等特点。
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