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氢气因其清洁无污染、热值高等优点成为人们关注的焦点。本文通过具有可再生性的生物质基多元醇为原料,以生物柴油的副产物甘油为主要研究对象,进行水相重整反应的研究,期望为制氢途径提供更多的选择。
首先在固定床反应器中对Pt基催化剂和Ni-Co基催化剂进行了表征,探讨了这两种催化剂快速失活的原因:Pt基催化剂由于结碳失活;Ni-Co基催化剂则因结碳和活性组分烧结失活,通过Ce的修饰可避免烧结现象。
其次,为改善水相重整过程中催化剂的稳定性,分别进行了重整工艺的调整和催化剂制备的优化。重整工艺调整结果表明N2的闭压方式严重影响催化剂失活速率;而催化剂制备改进表明,γ-Al2O3载体最适合,且对于Pt基催化剂,载体酸处理后有利于催化活性提高,对于Ni-Co基催化剂,载体碱处理后比较有利。
再次,操作条件的考察表明,较高的反应温度有利于制氢效果,这与重整反应属于吸热反应相吻合;原料碳数越长,重整效果越不理想;原料的偏酸性和偏碱性对重整反应都不利。
最后,实验还在釜式反应器中对重整反应进行了考察,并和固定床反应器进行比较,结果表明原料与催化剂的接触时间、混和程度都对反应有着一定的影响。