【摘 要】
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随着工业化的发展,由难降解有机污染物带来的水环境问题日益严峻。作为一种高效的高级氧化技术（Advanced Oxidation Process,AOPs）,过硫酸盐（Persulfate,PS）活化技术近年来得到了研究者们的广泛关注。目前,大量研究致力于开发廉价高效的催化剂用于活化PS,以及探索PS活化体系的作用机理。在众多PS活化剂中,生物炭不仅和其他非金属催化剂一样能规避金属浸出的问题,还具有
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随着工业化的发展,由难降解有机污染物带来的水环境问题日益严峻。作为一种高效的高级氧化技术（Advanced Oxidation Process,AOPs）,过硫酸盐（Persulfate,PS）活化技术近年来得到了研究者们的广泛关注。目前,大量研究致力于开发廉价高效的催化剂用于活化PS,以及探索PS活化体系的作用机理。在众多PS活化剂中,生物炭不仅和其他非金属催化剂一样能规避金属浸出的问题,还具有简便易得、反应成本低的特点。然而,单纯的生物炭的催化能力较差,一般需要通过化学修饰来进一步提高其催化活性,这一步骤无疑提高了生物炭的合成成本。另外,生物炭复杂的组成结构,给探究其作用机理带来了一定的困难。因此,本研究致力于开发新型生物质源的生物炭,在不借助外源杂原子掺杂和金属负载等化学改性手段的情况下高效活化PS,从而实现难降解有机污染物的氧化去除。实验利用具有天然疏松多孔结构的猪骨合成生物炭（BBC-900）,扫描电镜和氮气吸附-脱附等温曲线证明BBC-900具有多孔结构,傅里叶红外和X射线光电子能谱表征了BBC-900表面含氧官能团的情况。实验证明,基于BBC-900的PS活化体系能高效降解2,4-二氯酚（2,4-dichlorphenol,2,4-DCP）,降解速率达到0.0334 min-1,其降解能力可媲美结构规律的非金属材料。此外,通过电化学实验和活性物质捕获实验验证了在BBC-900/PS体系中,自由基路径(SO4·-,·OH和O2·-)和非自由基路径（电子传递路径和~1O2）共同作用以降解2,4-DCP,其中含氧官能团是主要的活性位点。由于多降解机理的存在,BBC-900/PS体系对环境变化具有较好的适应性。在此基础上,为了深入探究生物炭上不同特征结构在PS活化体系中的具体作用,以化学滴定法特征性灭活不同含氧官能团为理论基础,控制变量法为基本思路,研究了不同含氧官能团在BBC-900/PS体系中的具体作用。结果证明,-OH和-COOH是SO4·-和·OH的活性位点,C=O是电子转移路径的活性位点。另外,对比分析不同热解温度和酸处理带来的特征结构的变化和不同机理占比的变化,得出缺陷结构和持久性自由基（Persistent free radicals,PFRs）是O2·-和~1O2的活性位点的结论。此外,猪骨中的无机成分对BBC-900的催化性能几乎没有直接贡献,主要作为硬模板为BBC-900提供丰富的孔道结构。丰富的孔道结构和高比表面积是生物炭优良吸附性能的基础,而催化剂吸附性能对PS活化体系中的自由基和非自由基路径都具有重要意义。有研究指出,SO4·-诱导的酚类有机污染物降解过程会产生高毒性中间产物,这一特性限制了PS活化体系的实际应用。而基于生物炭的PS活化体系降解有机污染物过程中对环境的影响还未被系统性地评估。为了分析探讨生物炭诱导的PS活化反应在实际工程中的应用潜力,本实验以斜生栅藻96 h的抑制率为指标评估BBC-900诱导的PS活化体系整体的急性毒性。结果显示,BBC-900/PS体系中由于SO4·-的作用的确会产生联苯或联苯醚等高毒性中间产物,且自由基本身对植物生长有抑制作用。由此可得,在生物炭诱导的PS活化体系中自由基路径占比越大,反应样品的毒性就越大。然而,生物炭优良的吸附性能可以帮助吸附降解过程中产生的中间产物,从而缓解高毒性中间产物带来的环境问题。综上所述,本实验利用猪骨为原料,开发了一种便宜高效的生物炭用于PS活化,为有机污染物的高效绿色修复提供了新的策略。并以BBC-900/PS体系为基础,探究了生物炭上的特征结构和产生的活性位点之间的对应关系,评估了生物炭诱导的PS活化体系的急性毒性,为生物炭诱导的PS活化体系的实际应用提供了有效信息。
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