高质量CsPbI3薄膜制备及其器件性能优化

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有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池从早期3.8%的光电转换效率提升到目前的25.7%,展现出了优异的光伏潜力。虽然其效率高,但是易挥发的有机分子影响稳定性,阻碍了商业化应用。而使用Cs+取代有机分子形成的CsPbI3钙钛矿太阳能电池具有相对较好的热稳定性。但是CsPbI3钙钛矿太阳能电池仍然存在一些问题:最高效率与理论效率存在差距、薄膜质量差导致界面复合多、容易在水氧环境下发生相变等。因此制备出高效率且稳定性较好的CsPbI3钙钛矿薄膜至关重要。本文针对这些问题从以下三个方面展开研究:在过量HI环境下形成的DMAI对γ-CsPbI3的形貌以及器件性能的影响、无机CsPbI3薄膜相变的内外因素、基于Dion-Jacobson型2D-3D结构的CsPbI3钙钛矿太阳能电池,具体工作如下:1.将不同比例的DMAI粉末添加至钙钛矿前驱体溶液中,路易斯碱的DMA+和Pb I2形成路易斯加合物,减缓结晶速度,提升薄膜质量,减少表面缺陷。过量HI下形成的DMAI中的I-可以填补晶体结构中的I空位,减少晶格缺陷,提高器件的重复性及器件效率,最高效率可达18.45%。2.使用溶液旋涂和热蒸发两种方法制备出高质量的CsPbI3薄膜,并探究引发CsPbI3相结构不稳定的诱导因素。其发生相变的因素主要为吉布斯自由能(内部因素)和极性溶剂(外部因素),这两者都与晶粒尺寸的大小有着密切的关系。当薄膜的晶粒尺寸越大,振动熵增加,其自身稳定性降低。相反,薄膜的晶粒尺寸越小,晶界将增多,电荷传输层所含有的极性溶剂越容易诱发吸光层薄膜发生相变。3.使用含有二价间隔分子2,2′-(乙烯二氧)双乙胺盐酸盐(EDBECl2)的溶液对3D钙钛矿膜进行后处理,形成DJ型2D-3D钙钛矿薄膜结构,稳定性良好,可以在大气环境下保持一周以上,所制备的器件效率达到17.23%。
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