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北京市大气细粒子有机物污染严重,了解其化学组分以及来源的时间和空间分布特征,是深入研究北京市大气污染状况以及控制和消减其大气细粒子有机物污染的基础性工作。
本研究在北京市市区和郊区采集了2004年四季的PM2.5样品,另外在北京大学站点采集了2005和2006年夏冬两季的PM2.5样品,对其质量浓度、元素碳(EC)、有机碳(OC)以及有机物成分进行了测定,结果显示:2004年采样期间北京市大气PM2.5的平均质量浓度为102.6μg/m3,定陵最低,其他5各站点比较接近;细粒子化学质量平衡表明,OC占PM2.5的比例平均值为19.9%,冬季最高(31.9%);2004~2006年北京大学站点PM2.5质量浓度最高值出现在2005年,OC占PM2.5的比例呈现轻微下降趋势,三年均值为别为26.2%、23.9%和23.7%。
利用GC-MS方法测定出199种有机污染物,测定的有机物种包括多环芳烃、有机酸、正构烷烃、糖类、萜类、藿烷及其它有机示踪物种,含量最高的是多环芳烃(PAHs)、正构烷烃、正构烷酸和糖类四种物质,占到总定量有机物种的35.9%~77.1%。对PM2.5样品中有机组分的分析结果为:PAHs和正构烷烃的分子间特征表明即使在燃煤排放影响严重的冬季,北京市大气也受到交通污染的影响,各季节燃煤污染和交通污染都占有一定比例,市区郊区站点差别不大,呈现区域特征;对脂肪酸、霍烷和甾醇类物质的分析表明北京市大气PM2.5受到一定程度的餐饮源排放的影响;对糖类、萜类和酚类有机物的分析表明北京市生物质燃烧冬季最为严重,秋季秸秆燃烧得到有效控制。
利用化学质量平衡模式(CMB)对大气细粒子OC进行的来源解析结果表明:2004年北京市细粒子OC的主要来源为汽油车排放、柴油车排放、燃煤排放、餐饮排放、生物质燃烧和植物碎屑,分别贡献OC的13.1%、15.4%、16.8%、19.0%、1.9%和1.0%;季节特征分析结果为:机动车排放在四个季节都是OC的主要来源,燃煤排放的OC冬季冬季远远高于其它季节,餐饮排放对于OC贡献的比例四个季节差别不大,未能解析出的OC部分在夏季最高,反映了二次污染的影响;地域特征分析结果为:不同站点细粒子有机物污染具有类似的特征,远郊定陵站点OC污染程度较轻,但污染来源和类型与市区以及近郊站点差别不大,市区站点北大和奥体的汽油车排放略大于柴油车的排放,植物碎屑排放高于其它站点,近郊石景山、良乡和通州的柴油车排放贡献均大于汽油车,燃煤排放同北大和奥体站点没有明显的差别;年度变化特征分析结果为:燃煤排放在2005年最为严重,机动车排放污染对细粒子OC的贡献量有所升高,但对OC的贡献比例变化不大,餐饮源在三年期间对OC的贡献比较稳定,生物质燃烧和植物碎屑贡献细粒子OC的1.8%~3.4%,前者略大于后者的贡献且排放量比较稳定。
CMB模式源解析结果和物种定性分析结果在污染源种类、污染源季节变化、污染源地域变化、污染源年度变化方面有较好的一致性,结合两者的分析结果,可以更加全面的定性和定量了解北京市细粒子有机碳的污染来源。