自供能电化学传感器（SPES）是一种无需外接电源的、集成供能与检测双重功能的分析传感装置。与传统的电化学传感器相比,SPES具有许多潜在的优势,例如易于小型化、易于便携式化、可无线传输、可智能化和可供给能量等。在物联网和人工智能高速发展的大背景下,智能传感设备的自供能运行是一种理想的选择。然而,由于供能方式的限制,智能式、便携式、可植入式电化学传感设备运行所需能量的供给已成为一个重要的问题。因此,开发新一代多功能传感设备用于疾病筛选、环境监测等方面将是未来传感器发展的热门研究领域。目前,自供能电化学传感器的发展仍然受限于多种因素:SPES的输出性能（输出电压、功率）较低;基于光催化燃料电池的SPES如何高效利用可见光;基于生物燃料电池的SPES如何实现高稳定性、耐久性以及对底物的高效利用;等等。针对上述问题,本学位论文工作拟采用优良的光/电催化材料构建新型SPES,提升其输出性能和分析其信号转导机制,并用于环境和生理条件下的相关目标物检测,在环境监测和健康评估方面都具有重要的意义。本论文中的主要研究内容包括以下四个部分:（1）设计了一种基于目标物诱导光生载流子复合的可见光介导光催化燃料电池型SPES用于检测Cu2+。光阳极由Fe2O3-CdS异质结构成,这是光催化燃料电池型SPES中产生电能的关键部分,极大地改善了光阳极对可见光的利用率,提高了光催化燃料电池型SPES的输出电压。首先,采用计时电流法在氟掺杂氧化锡电极（FTO）上电沉积普鲁士蓝,并在高温下煅烧形成Fe2O3薄膜修饰FTO电极（Fe2O3-FTO）;接着,通过原位生长法在Fe2O3-FTO表面制备CdS,形成Fe2O3-CdS异质结。在可见光条件下,CdS-Fe2O3-FTO被激发产生光生电子-空穴对,其中空穴被溶液中的三乙醇胺补获,电子通过外电路转移到铂阴极还原铁氰化钾,从而产生较大的开路电位(Eocpt)信号。值得注意的是,Cu2+可以与CdS发生离子交换反应生成较窄带隙Cu S2-x,从而引起光生载流子在异质结体系中的重组。更重要的是,在不存在Cu2+的情况下,光生载流子的分离效率是存在Cu2+时的8.4倍。通过这种模式,结合光生载流子的重组影响电化学信号的大小,开发的SPES对Cu2+具有良好的响应,检测的线性范围为1 n M至5000 n M,检测限为0.4 n M,该传感器表现出优异的选择性、重现性和稳定性。该策略将光催化燃料电池与目标物诱导光生载流子重组的分析模式相结合构建电化学传感平台,有望为开发便携式自供能传感装置和检测芯片提供新的方案和思路。（2）构建了锌-空气电池型SPES用于检测硫化氢,其中Fe/Fe3C@石墨烯泡沫用作阴极氧还原催化剂。通过对氧还原催化剂合理的设计旨在提高锌-空气电池的放电电压等输出性能。以九水合硝酸铁作为金属源和聚乙烯吡咯烷酮作为配体制备了铁/聚合物,并通过热解法得到高性能的氧还原催化剂Fe/Fe3C@石墨烯泡沫。首先,利用热重-质谱联用技术,探究了铁/聚合物在热解过程中形成Fe/Fe3C@石墨烯泡沫的可能机制;接着,利用旋转圆盘电极研究了Fe/Fe3C@石墨烯泡沫的氧还原性能;最后,利用硫化氢对催化剂的毒化作用,实现锌-空气电池型SPES用于检测硫化氢。其中,硫化氢的毒化作用会导致氧还原催化剂的催化性能降低,引起锌-空气电池的放电电压明显降低。基于此原理,利用数字万能表作为检测装置,构建锌-空气电池型SPES用于检测硫化氢,检测范围为5μM至1000μM,检测限为4μM。该自供能传感器检测硫化氢展示出良好的选择性和重现性。与硫化氢荧光探针检测结果相比,该SPES具有良好的可靠性和稳定性。提出的策略丰富了自供能传感器的构建思路,使用数字万用表作为检测装置为SPES的便携式化提供一定的技术支撑。（3）设计了一种竞争型的可见光辅助锌-空气电池的SPES用于检测葡萄糖。使用聚三联噻吩（p TTh）作为空气光阴极,促进了锌-空气电池在光照条件下的氧还原反应,从而产生稳定和更高的能量输出,开路电压高达1.5 V左右。首先,通过电聚合制备了具有氧还原性能和良好可见光催化活性的p TTh。由于p TTh和Gox（葡萄糖氧化酶）的硫元素与Au NPs的相互作用,分别制备了p TTh、p TTh/Au NPs和p TTh/Au NPs/Gox修饰电极,其中包括光电转换元件和信号转导元件。在该系统中,溶液中的氧气浓度受Gox催化的葡萄糖的影响,p TTh薄膜对可见光辅助的氧还原过程中氧气浓度敏感。通过酶催化消耗氧气和光催化消耗氧气的这种竞争模式,利用氧气浓度的变化来检测模型目标物（葡萄糖）。该传感器检测葡萄糖具有良好的稳定性、重现性和抗干扰能力,检测范围为0.1μM至200μM,检测限为73.7 n M。该策略为构建具有高且稳定能量输出的SPES提供了一种新方法,并在可穿戴、便携式和植入式电子设备用于疾病的快速诊断方面展现出广阔的前景。（4）设计了一种可见光辅助的锌-空气电池型SPES用于扩展紫外-可见吸收光谱应用范围。在紫外-可见吸收光谱中,当入射光透过未知溶液时,会产生吸收光和反射光,检测的透射光与入射光相比有所衰减,从而在检测荧光样品、高浓度样品、散射样品等出现偏移。首先,通过便携式光功率计研究了各种类型的溶液对光的吸收和反射情况,揭示溶液对入射光的可控调节现象;然后,以p TTh作为光阴极构建可见光辅助的锌-空气电池型SPES,结合溶液对光的调控现象和光辅助氧还原反应,利用高浓度溶液样品探索可见光辅助的锌-空气电池型SPES的开路电位信号与溶液浓度的相关性;最后,基于抗氧化剂在多巴胺自氧化系统中的抑制作用,利用可见光辅助的锌-空气电池型SPES用于检测抗氧化剂（谷胱甘肽和抗坏血酸）。相比紫外-可见吸收光谱的检测结果,该方法具有较好的实用性和可靠性,这有可能成为一种处理紫外-可见吸收光谱限制的新策略。这项工作可能会为发展新的自供能传感模式和扩展自供能传感器在分析科学中的潜在应用提供一些有价值的指导。