可持续发展是人类在21世纪生存的一个重要主题,然而随着科技的进步与社会的发展,人类对于能源的需求也日趋增加。因此,探索与开发高性能催化材料、发展节约资源、保护环境以及发展能源转化的新技术是当前科技工作者所面临的重要任务。电化学催化转化不仅具有操作简单、反应可控以及反应温和等优点,而且其可以与核能、风能以及太阳能等绿色能源快速有机结合。其中,电化学还原反应是电化学催化转化过程的重要组成部分,包括氧还原反应(ORR)、二氧化碳还原反应(C02RR)以及氮气还原反应(NRR)。然而,以上反应过程均涉及多步电子质子反应,从而导致反应速率较低的问题。目前,针对所述的电化学还原清洁能源转化过程,主要的催化剂多为贵金属催化剂。寻找一种高催化效率,资源丰富,稳定性好且低成本的可替代催化剂成为了电化学还原过程走向实际应用的迫切需求。纳米碳材料由于具有良好的导电性、多样的杂化结构、多变的形貌以及丰富的资源含量,引起了科学家们的广泛关注。尤其是石墨烯及石墨烯基材料具有的新奇的物理化学性质,引起了各国科学家的广泛,目前已在场效应管、光电器件、拓扑绝缘体以及能量存贮等许多方面具有潜在的应用前景。本论文具体工作如下:在第二章中,提出基于液相剥离策略,利用二次流反应器制备少层石墨烯分散液。结果显示,仅需通过75秒的剥离之后即可获得10升少层石墨烯分散液,所制备的石墨烯为目前报道的液相剥离法中缺陷最少的;此外,在二次流反应器的基础上引入撞击流,在无保护剂的情况下,成功合成了高品质石墨烯担载四氧化三铁的复合纳米材料,所制备的四氧化三铁纳米颗粒尺寸小于8纳米;第三章,提出使用超声辅助的方式,在低温下(5摄氏度),实现使用氨水对氧化石墨烯进行氮掺杂。同时,通过控制超声时间和超声温度来调控氮掺杂的含量和组成。通过电化学氧还原反应测试证实,该方法制备的氮掺杂还原氧化石墨烯具有良好的氧还原活性,电子转移数接近于4;第四章,本文提出利用Te的掺杂效应降低Pd在二氧化碳电化学还原中析氢反应从而提高产物的选择性。将少量的Te掺杂于Pd纳米颗粒,并将复合纳米颗粒负载于少层石墨烯上,当Pd与Te的摩尔比为1:0.05时,CO法拉第效率最高可达90%,CO偏电流密度为4.4 mA cm-2以及产物CO的TOF值为0.14 s-1分别。以上三项指标分别为未掺杂Te的Pd/FLG催化剂的3.7倍,4.3倍以及10倍。此外,密度泛函理论计算揭示Te最可能优先掺杂于Pd的台阶位,从而抑制析氢反应的发生;第五章,本工作提出使用氮掺杂的介孔碳上负载Ru单原子,并通过助催化剂Zr02的协同作用,在常温常压下进行电化学固氮。结果显示,相对于Ru纳米颗粒,单原子Ru担载在ZrO2/N掺杂的介孔碳材料能够有效促进电化学固氮的活性。氨气的法拉第效率高达21%,且过电势仅为0.206 V,性能远超目前所报道的催化剂。此外,产氨速率最高可达4560 μg h-1 mg-1且在60小时内保持稳定,说明催化剂良好的稳定性。同时,DFT计算也证明吸附在氧空穴位上的单原子Ru可以稳定*NNH,降低吸附态氢的稳定性,从而提高产氨速率与法拉第效率。