锌酞菁的溶剂热制备及其形貌与可见光催化性能研究

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随着人类工业文明的不断深入,环境污染和能源危机问题越发恶化,其中水资源紧缺与污染尤为严重。染料废水具有成分复杂、助剂和盐含量高、生物毒性大等特点,已成为工业废水的一个主要污染源。目前,可见光响应催化剂能在可见光驱动下对有机污染物进行氧化降解,能有效利用太阳光中能量占50%以上的可见光,是一种绿色环保的催化氧化技术,引起国内外广泛的关注。本课题采用溶剂热法制备锌酞菁微晶化合物,通过FE-SEM,TEM,XRD,FT-IR等表征手段,系统研究了锌酞菁的溶剂热制备、形貌及其在碳纤维表面上的原位生长,并研究了其可见光催化性能,结果发现:1、以邻苯二甲腈(PN)为酞菁的前驱体,二水合醋酸锌(Zn(Ac)2·2H2O)为金属盐,钼酸铵为催化剂,乙二醇(EG)为反应溶剂,通过一步溶剂热法制备得到集微米棒和微米球一体的锌酞菁(ZnPc),ZnPc在7h内可见光催化降解了40%的罗丹明B(RhB)染料。以聚乙二醇(PEG)和水为共溶剂时,能形成新型锌酞菁衍生物(ZnxMoyCzN1-x-y-z)微米花球,其在可见光照射下反应8h能将RhB完全降解,PEG的加入对ZnPc的形貌控制和光催化活性的提高起重要作用。2、通过在锌酞菁溶剂热反应中加入聚乙二醇(PEG)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)来调控锌酞菁的生长,一步法制备了直径约为2μm的蜂窝片层ZnPc微球(PEG-assistedZnPc)和直径约为100nm的ZnPc纳米球(CTAB-assisted ZnPc)。实验表明,PEG-assitedZnPc的比表面积、孔径以及对RhB染料的可见光催化降解速率均大于CTAB-assisted ZnPc。通过研究PEG分子量以及CTAB浓度对锌酞菁形貌的影响,推测出PEG-assisted ZnPc是奥斯特瓦尔德熟化过程,CTAB-assisted ZnPc是胶束成长过程。3、以EG为反应溶剂,在酸处理碳纤维上通过溶剂热法将ZnPc直接负载到碳纤维上制备得到锌酞菁/碳纤维复合物(ZnPc-CF),碳纤维上原位生长的ZnPc为直径约1μm的微球,定量分析得出其锌酞菁含量为0.5×10-6mol/mg。ZnPc-CF的可见光催化活性远远大于粉末锌酞菁,并且循环使用4次后,降解率仍高达92.5%。
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