【摘 要】
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随着人类对高效、清洁的替代能源的需求日益增长,锂-空气电池因在新型电池中拥有最高的能量密度而受到大量关注,未来有望取代燃油为汽车提供动力。目前,制约着有机体系锂-空气电池发展的主要因素是缓慢的电化学动力学反应和不溶性、电绝缘性的放电产物对孔道的堵塞。空气正电极作为氧还原（ORR）和氧析出（OER）反应发生场所,同时起到容纳放电产物过氧化锂的作用,对电池性能的影响最大。为了制备高比容量、高循环性能的
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随着人类对高效、清洁的替代能源的需求日益增长,锂-空气电池因在新型电池中拥有最高的能量密度而受到大量关注,未来有望取代燃油为汽车提供动力。目前,制约着有机体系锂-空气电池发展的主要因素是缓慢的电化学动力学反应和不溶性、电绝缘性的放电产物对孔道的堵塞。空气正电极作为氧还原（ORR）和氧析出（OER）反应发生场所,同时起到容纳放电产物过氧化锂的作用,对电池性能的影响最大。为了制备高比容量、高循环性能的有机体系锂-空气电池,本论文着重从正极多孔结构的构建、电极表面催化剂的负载两方面展开论述,并对其形貌、孔隙结构、化学成分、电化学性能等因素进行了分析,相应的研究内容如下:本文以聚苯乙烯微球（PS球）作为模板,设计并制备了孔结构良好、比表面积大、孔隙率适宜的α-Mn O2/pr GO复合石墨烯材料和具有优良催化活性的B-pr GO材料。用水溶性的羧甲基纤维素（CMC）作黏结剂,将α-Mn O2/pr GO制成空气正极,装配成电池后,进行电化学测试。恒电流为100 m A·g-1时,电池比容量达到了13294m Ah·g-1,限定容量为1000 m A·g-1时,电池循环圈数达到了239次。其优异性能的主要原因是:1)三维多孔结构的设计:复合材料的三维多孔结构为锂离子和氧气的传输提供了十分便利的通道。与此同时,合理的孔结构可以为电池提供较大的存储空间,保证放电产物的长期大量堆积而不使电池失效。2)α-Mn O2复合。α-Mn O2具有良好的双功能催化活性,从而促进锂-空气电池循环过程中氧还原（ORR）/氧析出（OER）反应。制备的α-Mn O2/pr GO复合电极丰富了催化活性中心的位点数,提高了催化活性中心的本征活性,增加了产物储存空间,进而使电池的倍率性能和循环可逆性等电化学性能显著提高。其中α-Mn O2/pr GO复合体系的多孔结构与α-Mn O2催化活性之间具有良好的协同效应。与此同时,硼掺杂的三维多孔B-pr GO也展现了良好的电化学性能,对开发可实用的高效锂-空气电池具有很大的借鉴意义。综上所述,本文以还原氧化石墨烯为基底,聚苯乙烯微球为模板制成了三维多孔材料;并以二氧化锰为复合材料、硼为掺杂材料制备了三维多孔结构的催化电极。本文设计开发的三维多孔正极催化材料,具有优良的性能表现,对锂-空气电池推广应用具有重要意义。
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