【摘 要】
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针对环氧丙烷异构化反应速度快、催化剂寿命短的特点,本研究结合催化剂的失活机理,确定了降低反应温度,使用纳米催化剂的研究方案。首先按照传统的方法制备了以硅胶为载体的磷酸锂催化剂。在此基础上,用微乳液法制备纳米磷酸锂涂附在硅胶载体上制成了新型催化剂。利用自行设计的反应装置,考察了反应温度、载气流速、助催化剂、催化剂的PH值等因素对环氧丙烷转化率的影响。通过实验找到了最佳反应条件:反应温度确定了最佳反应
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针对环氧丙烷异构化反应速度快、催化剂寿命短的特点,本研究结合催化剂的失活机理,确定了降低反应温度,使用纳米催化剂的研究方案。首先按照传统的方法制备了以硅胶为载体的磷酸锂催化剂。在此基础上,用微乳液法制备纳米磷酸锂涂附在硅胶载体上制成了新型催化剂。利用自行设计的反应装置,考察了反应温度、载气流速、助催化剂、催化剂的PH值等因素对环氧丙烷转化率的影响。通过实验找到了最佳反应条件:反应温度确定了最佳反应条件:反应温度为280~285℃;氮气作载气,流速为10ml/min;环氧丙烷空速为2;产物在-6℃下冷凝,用103气相色谱进行分析。
实验证明传统沉淀法制得的催化剂,催化环氧丙烷反应温度为300~320℃,转化率为50~60%,丙烯醇选择性为90~95%,连续反应40~50h后活性降至40%,催化剂寿命短;微乳液法制得的磷酸锂催化剂,反应起活温度低,280~285℃时可达到最大转化率,转化率为62%,丙烯醇选择性接近100%,连续反应70h后,活性仅降至80%,与传统的催化剂相比较,新型催化剂的选择性、转化率和寿命均高于传统催化剂,磷酸锂的使用量也大幅度降低。
通过正交实验,确定了微乳液法制备磷酸锂的最佳条件:镁盐量5%;PH=14;硅溶胶量5%;4g处理后载体负载催化剂量为0.8g。
对环氧丙烷异构化制丙烯醇反应的本征动力学进行研究,证明为一级反应,获得环氧丙烷异构化制丙烯醇反应的动力学模型。对环氧丙烷异构化制丙烯醇反应的催化剂失活动力学进行研究,证明为零级失活并获得失活动力学模型。
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