【摘 要】
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木质素是自然界中含量最丰富的芳香族化合物,具有巨大的潜力代替石油产品生产有价值的材料和化学品。然而,工业上获得的木质素大部分都被当作废弃物直接燃烧,只有很少量的木质素转化为商业产品。木质素的异质性,包括分子量的多分散性和结构的复杂性,导致其在下游应用中性质不稳定,限制了木质素的高值化利用。为了得到分子量多分散性和结构复杂性都降低的木质素级分,提高木质素的应用价值,本文通过分级降低了木质素的异质性,
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木质素是自然界中含量最丰富的芳香族化合物,具有巨大的潜力代替石油产品生产有价值的材料和化学品。然而,工业上获得的木质素大部分都被当作废弃物直接燃烧,只有很少量的木质素转化为商业产品。木质素的异质性,包括分子量的多分散性和结构的复杂性,导致其在下游应用中性质不稳定,限制了木质素的高值化利用。为了得到分子量多分散性和结构复杂性都降低的木质素级分,提高木质素的应用价值,本文通过分级降低了木质素的异质性,探究了木质素异质性对其制备的木质素基纳米球负载金属催化剂催化性能的影响。本论文的主要研究内容如下:(1)针对现有分级方式存在过程复杂、成本较高、依赖有毒试剂等问题,本研究提出了一种使用由(NH4)2SO4-乙醇构成的双水相体系(ATPS)来降低木质素异质性的“一步三级分”分级方法。与传统的分级方法相比,该方法只用一步即可将异质的木质素分为三个级分:第一个级分(F1)溶解在上层的富乙醇相,第二个级分(F2)溶解在下层的富盐相,最后一个级分(F3)在两相中均不溶解。F2的分子量最低为7493Da,其次是F1为9625 Da,而F3的分子量最高13915 Da。随着分子量的增加,愈创木基和β-O-4键的含量增加,而亲水性基团(羧基和芳香族羟基)的含量显著降低。此外,该双水相体系具有良好的可循环利用性和普适性,可应用于不同类型/来源的木质素。结果表明,ATPS是一种简单快速的一步分级木质素并降低其分子量多分散性和结构异质性的方法。(2)探索了木质素异质性对绿色制备木质素纳米球(LNS)负载钯纳米粒子(Pd@LNS)及其催化性能的影响。首先,通过分级得到三个木质素级分(F1、F2和F3),然后将其作为原料用于木质素纳米球的制备,并将制备好的木质素纳米球作为载体,进一步用作原位还原剂来负载钯纳米粒子(Pd NPs)。由F1制备的LNS尺寸约为500 nm,由F2制备的LNS尺寸下降为350 nm,而由F3制备的LNS尺寸仅为60-80 nm。由于F1的还原能力更强,由F1制备的LNS负载的钯纳米粒子的含量最高,粒径最小,且分散较为均匀。因此,与F2、F3和初始的木质素相比,由F1制备的Pd@LNS在催化还原Cr(VI)过程中的催化活性更高,仅使用3 min即可将Cr(VI)全部还原。因此,木质素的异质性对木质素纳米球上钯纳米粒子的绿色合成有显著影响,由低分子量木质素级分为原料制备的Pd@LNS有更优异的催化性能。(3)提出了一种新颖的制备木质素基碳纳米球(LCNS)负载钯纳米粒子(Pd@LCNS)催化剂的方法,并探究了木质素异质性对Pd@LCNS催化性能的影响。首先,通过分级得到三个木质素级分(F1、F2和F3),将其作为原料用于木质素纳米球的制备。然后使用制备好的木质素纳米球去吸附Pd2+,在木质素炭化的过程中同时Pd2+也被还原为Pd NPs。将制备的Pd@LCNS用于催化香兰素加氢脱氧反应生成2-甲氧基-4-甲基苯酚。由于F3的吸附能力更强,其制备的Pd@LCNS负载的钯纳米粒子的含量更高。结果表明,与F1和初始的木质素相比,由F3制备的Pd@LCNS在催化香兰素加氢脱氧反应生成2-甲氧基-4-甲基苯酚过程中的催化活性更高,转化率可达99%以上。因此,木质素的异质性对Pd@LCNS的催化性能有显著影响,由高分子量木质素级分为原料制备的Pd@LCNS有更优异的催化性能。
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