辐照RPV钢的微观结构演变规律与脆化预测模型研究

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RPV中子辐照脆化是制约其长期安全运行之关键。RPV钢在高注量中子辐照条件下的辐照脆化行为及微观机制是核科学界长期关切的一个重点问题。我国核电事业正处于积极发展期。国产RPV已经实现完全自主化生产,并将批量化应用于第二代改进型和第三代压水堆核电站。国产A508-3钢经辐照之后的微观结构演变规律和力学性能演变规律急待阐明。参照RPV钢在服役时的中子辐照参数,本文首先开展了国产A508-3钢质子辐照试验研究,包括(1)室温质子辐照至0.054-0.271dpa(A1, B1, C1, D1和E1试样);(2)250℃质子辐照至0.163dpa (F2试样);(3)290℃质子辐照注量至0.055-0.273dpa(A2,C2,D2和E2试样)。针对辐照前后的A508-3钢,采用掠入射X衍射技术(GIXRD)、慢正电子湮没技术和透射电镜系统研究物相、空位型缺陷、位错环等微观结构随辐照注量和辐照温度的演变规律;采用纳米压痕仪研究力学性能随辐照注量和辐照温度的演变规律;重点讨论了空位型缺陷、位错环的硬化分量与纳米硬度表征的总硬化量之间关系,以期揭示辐照脆化的微观机制。其次基于平均速率场理论,发展了RPV钢微结构的团簇动力学模型;最后基于物理机制,建立了RPV钢中子辐照脆化预测模型。质子辐照A508-3钢试验研究结果表明:在试验研究注量范围内,质子辐照A508-3钢没有诱发新相的析出、晶粒细化或非晶化。辐照产生了空位型缺陷和位错环。空位型缺陷经分析为单一类型缺陷,为单空位、单空位-溶质原子复合体或含少量空位的小空位团簇。位错环的柏氏矢量大多为b=<100>,也有b=1/2<111>。由内外衬度法和文献数据,推断位错环大多为间隙型位错环。随着辐照注量增加,空位型缺陷浓度先快速增加后(约0.15dpa之后)趋于饱和。随着辐照注量增加,位错环尺寸分布展宽,平均直径增加,数量密度略有增加,数量级为1022m-3。随着辐照温度增加,位错环平均尺寸增加而数量密度下降。建立了空位型缺陷的浓度的演化方程和建立了位错环的尺寸、数量密度的演化方程。基于Orowan硬化模型,建立了空位型缺陷和位错环的硬化分量的演化方程。基于纳米硬度数据,建立了质子辐照A508-3钢硬化总量的演化方程。采用掠入射衍射方法测得了质子辐照A508-3钢的残余应力。位错环的硬化分量高于空位型缺陷的硬化分量。在高注量(>0.05-0.1dpa)条件下,位错环的硬化贡献处于主导地位。除了位错环的硬化分量和空位型缺陷的硬化分量之外,还有未探测到的其他辐照缺陷的硬化贡献。这种缺陷可能是富Cu团簇。由于辐照脆化属于辐照硬化型脆化,因此质子辐照A508-3钢辐照脆化趋势与辐照硬化趋势相同。基于平均速率场理论,发展了团簇动力学模型(CLV模型)。这个模型首次考虑了富Cu相均匀形核和非均匀形核这两种机制。CLV模型的特色是能同时模拟空位团簇、间隙原子团簇和富Cu相的演化过程。采用CLV模型进行了几个典型案例模拟,结果表明:CLV模型基本能够再现质子辐照A508-3钢的微结构演化和硬化演化的结果。相比中子辐照,质子辐照促进了点缺陷团簇的形核,而抑制了富Cu相的析出。就辐照硬化总量和脆化总量而言,质子辐照能够较好地模拟中子辐照过程,尤其是在0.01dpa至0.2dpa范围内。在不考虑Cu含量对点缺陷扩散系数的影响条件下,提高RPV钢的Cu含量,对点缺陷团簇的形成过程影响微弱,对富Cu相的析出有促进作用,即提高了富Cu相的饱和析出量。对于290℃中子辐照RPV钢(0.06Cu)来说,注量率在10-8dpa/s-10-10dpa/s,注量率对点缺陷团簇和富Cu相形成过程没有明显的影响。这与比利时核能院开展的中子辐照A508-3钢的研究结果相符。而当注量率升高到10-5dpa/s时,出现了明显的注量率效应,降低了总的辐照硬化效果。基于辐照RPV钢的基体损伤和富Cu相的演化规律,建立了新的RPV钢辐照脆化预测模型(CSW模型)。该模型包括CSW-T, CSW-E和CSW-σ三个分模型,分别预测韧脆转变温度增量、上平台能量和流变强度,三个分模型之间存在关联,形式上也较为一致。该模型适用范围较广,适用于中、法、日、美等国的RPV母材、焊缝和影响区,具有较强的预测能力。基于CSW模型,提出了参考温度、上平台能量和屈强比三参数综合寿命预测方法。
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