石墨烯是由sp²杂化碳原子构成的疏水性二维纳米片层,具有优异的平面结构和物理化学性能,在电子、能源、生物医药、环境等领域显示出巨大应用前景,有望在将来作为一种超级材料应用在环境污染控制领域。本论文介绍了石墨烯基纳米材料的微观结构及其分类调控方法,并着重评述了石墨烯及其改性材料在水体有机污染去除中应用的研究进展。针对有机污染物在石墨烯界面上的作用位点不明确,石墨烯纳米片层的结构调控及其对有机污染物的吸附机理和构-效关系缺乏研究等问题,本论文以石墨烯为基础材料,通过调控石墨烯的含氧官能团、尺寸、表面褶皱孔隙等结构,改性制备了一系列石墨烯基纳米材料,利用SEM、TEM、FTIR、Raman光谱、XPS、XRD、元素分析、Zeta电位和BET-N2等手段表征材料的微观形貌、表面性质以及结构特征;较为系统地研究了石墨烯和氧化石墨烯对多环芳烃分子萘、菲、芘的吸附行为,结合吸附前后的结构表征,阐述其作用位点及构-效关系;并以重金属离子Cd²⁺为探针物质,研究了萘和1-萘酚与Cd²⁺在不同石墨烯界面上的协同吸附行为和机理;系统研究了石墨烯纳米材料的表面褶皱、孔隙和尺寸对有机污染物的吸附行为的影响,探讨了有机污染物在不同石墨烯纳米界面上的作用机理,并初步建立了石墨烯表面结构与污染物吸附性能之间的构-效关系。研究结果为新型石墨烯环境功能材料的设计和开发以及石墨烯环境行为的预测评估提供技术支持和理论依据。论文的主要创新性结论如下:（1）发现石墨烯和氧化石墨烯在吸附有机分子后形貌会发生特异性变化,提出了石墨烯纳米材料对PAHs分子的吸附机制。研究石墨烯和氧化石墨烯对三种不同尺寸的多环芳烃分子萘、菲、芘的吸附行为,发现:吸附系数Kd随平衡浓度的升高先增加后减小;经KHw标化排除疏水作用干扰后,小尺寸分子萘在石墨烯上的吸附亲和力更高。这说明石墨烯的作用位点在吸附过程中发生变化,对大尺寸的有机分子具有筛分作用（sieving effect）。吸附前后的SEM和TEM图证明石墨烯材料在吸附过程中构型会发生改变,由此提出石墨烯的凹槽、氧化石墨烯的边缘属于高能吸附位点,对不同大小的有机分子具有尺寸筛分作用。（2）揭示了有机、无机污染物在不同极性石墨烯界面上的吸附和复合吸附行为及作用机制。研究发现萘和1-萘酚在石墨烯界面上的吸附能力均为CRG>ARG>GO,且1-萘酚的吸附能力强于萘。这是由于1-萘酚上的-OH与石墨烯表面的电子缺陷位点能够形成较强的n-πEDA作用,随着pH升高,1-萘酚发生解离使供电子能力增强,在1-萘酚pKa附近取得吸附最大值。GO表面的极性较强,对Cd²⁺的吸附能力远高于CRG和ARG。Cd²⁺共存显著抑制了 ARG对萘的吸附,而明显提高CRG和GO对萘的吸附。这是由于GO和CRG表面极性较强,吸附在表面的Cd²⁺可以通过阳离子π键作用连接萘分子,增加其吸附位点。而ARG表面极性极弱,吸附在ARG孔隙边缘的Cd²⁺可能对萘分子具有空间位阻作用。（3）证实了形貌结构对石墨烯表面性质和作用位点具有重要影响,阐明了石墨烯表面褶皱孔隙与有机污染物吸附速率/吸附容量之间的构-效关系,并且发现石墨烯的片层尺寸与表面缺陷、含氧官能团和比表面积密切相关。KOH活化能够显著增加石墨烯表面的褶皱和微孔结构,同时提高石墨烯界面对污染物分子的吸附容量和选择性。HOCs分子在石墨烯界面上的吸附容量与微孔体积成线性正相关,而吸附速率与微孔体积成线性负相关。HOCs分子的尺寸越大,吸附速率降低,说明石墨烯表面褶皱和微孔位点对有机分子具有尺寸筛分作用。发现随GO片层尺寸增大,表面羟基增多,同时缺陷程度提高。片层尺寸越大,还原后的团聚越严重,但是缺陷程度却越低,这说明石墨烯和氧化石墨烯的尺寸对于其表面性质和结构具有重要影响。