离子液体的本体/界面结构和性质是决定离子液体应用过程传递性能的重要因素。功能基团的引入及其键合策略有可能对离子液体的粘度、界面性质及结构产生重要影响,但目前相关研究较为匮乏。同时,共溶剂对离子液体表面结构和性质的影响也尚未得到系统阐明,这限制了离子液体的设计和过程强化研究。为此,本文采用量子化学计算、分子动力学模拟与实验相结合的手段,研究功能基团的键合策略和共溶剂效应对离子液体本体微观结构、粘度及气.液界面结构与性质的影响。本文以氨基功能化离子液体和羟基功能化离子液体为代表性体系,研究了功能基团的键合策略对离子液体微观结构及宏观粘度的影响规律,探讨了功能化离子液体的微观结构与宏观粘度的关系。研究表明,与阴离子键合方式相比,氨基及羟基等功能基团键合在阳离子上可使阴阳离子间的相互作用更强,进而导致离子液体的微观结构更为致密,在宏观上表现为密度及粘度的增大。研究了阳离子氨基功能化离子液体和阴离子氨基功能化离子液体即氨基酸离子液体的表面结构,探讨了氨基的引入及其键合策略对离子液体表面结构的影响。研究表明,氨基位于阳离子上时,氨基与阴离子的作用较强,离子液体表面结构更为致密,界面结构与主体相差别很小。而当氨基位于阴离子上时,氨基与阴阳离子的作用较弱,导致氨基较为倾向于分布在离子液体的表面层外侧,并易于伸向气相或真空。因此,从界面吸附和传递的角度而言,采取阴离子键合策略的氨基功能化离子液体将更利于CO2的吸收。测定了一系列不同组成的[bmim][BF4]-共溶剂二元混合物的表面张力,发现随着共溶剂种类的不同,表面张力存在多种不同的变化趋势。利用分子动力学模拟方法研究了[bmim][BF4]-共溶剂混合物的分子间相互作用与表面结构,发现阴离子与乙醇间存在较强的氢键作用而与乙腈的作用较弱,这很可能就使得相对于乙醇体系,向乙腈中加入少量的bmim][BF4]时,阴离子更易停留在表面层,进而导致[bmim][BF4]-乙腈混合物表面张力的增加比乙醇混合物更明显。