杂原子掺杂的碳基材料的制备及其电化学性能研究

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碳基材料具有经济、环境友好和资源丰富等诸多其它无机和金属材料无法比拟的优点,在能源相关领域有着极广阔的应用前景。通过杂原子掺杂对碳材料进行改性,可以强化碳材料原有的优异性能并赋予其新的特性,从而拓宽其应用范畴。本文结合现有研究成果,针对该领域仍然存在的不完善之处,尝试以不同思路设计不同杂原子掺杂或不同维度的碳基材料,以实现从分子水平调控碳材料中杂原子的种类和含量,或以不同模板诱导生成一维(1D)或二维(2D)纳米碳材料,以期改善它们的电化学性能。具体研究内容如下。1.氮掺杂的碳包覆的氧化锡-硫化亚锡/石墨烯二维核壳结构材料作为锂电负极材料的应用研究:创造性地提出了一种双掺杂的思路:以氧化锡修饰的石墨烯纳米片为基础,在碳包覆的同时实现了对碳外壳的氮掺杂和对石墨烯/氧化锡内核的硫掺杂。将得到的氮掺杂碳层包覆的氧化锡修饰的石墨烯(N-C@Sn O2-Sn S/GN)复合材料作为锂电负极,对其性能进行了测试,该复合材料表现出了良好的循环稳定性和倍率性能,其性能优于目前报道的大多数锡基锂电负极材料的性能。2.不同维度的氮掺杂多孔碳基框架材料作为氧还原反应催化剂的应用研究:以聚丙烯腈(PAN)修饰的功能化碳纳米管和氧化石墨烯为模板,选择含氮单体分子,构筑了具有规整一维、二维形貌的氮掺杂多孔碳材料1D-NPC和2D-NPC。将两种材料作为氧还原反应(ORR)催化剂进行测试,2D-NPC的性能明显优于1D-NPC,并与Pt-C电极的性能相当。通过对氮掺杂多孔碳材料的维度进行控制,可以调控材料的比表面积、孔径和氮原子在碳材料中的键合形式,最终实现对该材料催化性能的调控。3.不同杂原子掺杂的多孔碳基框架材料作为锂电正极的应用研究:通过选用含不同杂原子的单体分子,通过离子热聚合反应,实现了对多孔碳材料(CTF-B、CTF-P)中氮掺杂量的调控,并制备了氮硫共掺杂的多孔碳材料(CTF-T)。对它们作为锂离子电池正极材料的性能进行了测试,从性能测试结果及各项表征可知,通过提高碳基材料中的氮掺杂量和实现氮硫共掺杂均能显著改善电极材料的性能,从而对碳基锂电正极材料进行了有益探索。
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