绿色可持续的发展理念深刻影响着现代水泥基材料的发展走向,并开启了以工业废弃物为代表的辅助胶凝材料的应用热潮。伴随着传统辅助胶凝材料广泛应用所产生的现实问题,新材料的拓展与研究倍受关注。海泡石作为一种优良的功能型矿物原料,在污水处理及功能载体等方面得到了较好应用,但其在水泥基材料方面的应用研究尚不完善。为扩大海泡石在水泥基材料应用,广泛提升其在水泥基材料中的作用,本文系统探究了海泡石-粉煤灰体系在水泥基材料中的作用机理。首先,探究了海泡石在氯盐吸附方面的功能性作用,分析了海泡石种类及煅烧条件对氯盐吸附的作用效果。然后,通过微观形貌（SEM）、孔结构（BET/MIP）及物相（XRD、IR）等多重分析方法并结合第一性原理,探究了海泡石对氯盐吸附机理。在此基础上,探究了海泡石与粉煤灰在各自单掺及复掺条件下对水泥砂浆强度、耐久性的影响规律及其作用机理。吸附结果显示,海泡石对氯离子有良好的吸附作用。其中,三种海泡石原料对氯离子的吸附均值可达5.88 mg/g。煅烧是改善海泡石氯盐吸附的有效方式,且适宜的煅烧温度为400～600℃。煅烧后,海泡石对氯盐的吸附均值可提高到5.93 mg/g。除原料自身特性外,海泡石的氯盐吸附过程与吸附环境温度存在一定相互联系,而对吸附时间不敏感。海泡石孔结构（BET/MIP）的研究表明,其孔结构的变化及比表面积的增大是煅烧提升自身氯盐吸附的主要原因;物相分析（XRD/IR）表明,物理吸附在海泡石的氯盐吸附中发挥主导作用;同时,通过MS/VASP建模分析,论证出海泡石层间的Mg²⁺可能是海泡石吸附氯盐的活性位点。力学性能结果显示,在一定掺量条件下,海泡石的掺入对砂浆的强度发展有利,并对砂浆的早期强度提升效果显著。在3 d养护龄期下,单掺25%海泡石的砂浆抗折、抗压强度分别较基准组强度提升了48.3%和49.1%。在粉煤灰掺量20%,并复掺25%海泡石时,与单掺20%粉煤灰相比,砂浆3 d抗折强度提升69.1%,抗压强度提升24.3%。养护至28 d,单掺25%海泡石的砂浆抗折、抗压强度仍可分别提升基准组强度的30.3%和18.1%。同时,海泡石及粉煤灰的掺入均有降低砂浆收缩的作用效果,此外,海泡石与粉煤灰的复掺起到了很好的协同效果,粉煤灰掺量20%,海泡石掺量30%时,砂浆21 d的收缩率,分别降低了同龄期条件下基准组及粉煤灰单掺20%试验组砂浆收缩率的32.5%和25.3%。在耐久性方面,海泡石可提高砂浆的抗碳化能力。海泡石单掺15%时,砂浆的抗碳化性能最优,与基准组对比,28 d碳化深度降低了37.8%。在海泡石-粉煤灰复合体系中,海泡石的掺入能有效改善粉煤灰砂浆抗碳化性能降低的问题;海泡石及粉煤灰的掺入有效提高了砂浆的抗氯盐侵蚀能力,当粉煤灰掺量20%,并复掺20%海泡石时,砂浆中氯离子的扩散速率仅为基准组的30%,表现出极佳的协同效果。水泥基材料的微结构分析表明,海泡石对水泥基材料的作用机理主要为:（1）其强度的促进主要体现在海泡石对水泥水化的影响（XRD、IR）,以及海泡石中多尺度纤维的分布及其与水化产物间牢固的胶结作用（SEM）;（2）其耐久性的改善主要表现在其对基体结构的密实作用,优化了基体的孔径分布（BET/MIP）;（3）海泡石潜在的内养护功能可能是其在砂浆中体现优异性能的重要因素之一。