【摘 要】
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工业化和全球化的发展极大促进了世界各国对于环保高效能源的需求,锂离子电池凭借功率密度大、结构灵活、高效、环保性能好等优点成为储能设备的主流。如今的主流石墨负极理论容量很低（372 m Ah/g）,且倍率性能较差,迫切需要寻找具有高效、耐用的替代负极材料。氧化钨（WO3）作为过渡金属氧化物,理论容量为693 m Ah/g,晶格间距大（3.7（?））。但是在脱锂/嵌锂的过程中,WO3存在体积变化大、容
【基金项目】
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国家重点研发计划（项目编号2019YFB2203403）； 国家自然科学基金（项目编号91833303、61974043、62074058、62090013、61974044、61674057）； 上海市科委基础研究项目（项目编号18JC1412400、18YF1407200、18YF1407000、19511120100）；
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工业化和全球化的发展极大促进了世界各国对于环保高效能源的需求,锂离子电池凭借功率密度大、结构灵活、高效、环保性能好等优点成为储能设备的主流。如今的主流石墨负极理论容量很低（372 m Ah/g）,且倍率性能较差,迫切需要寻找具有高效、耐用的替代负极材料。氧化钨（WO3）作为过渡金属氧化物,理论容量为693 m Ah/g,晶格间距大（3.7（?））。但是在脱锂/嵌锂的过程中,WO3存在体积变化大、容易发生团聚和导电性差等缺陷,这些缺陷严重限制其商业化发展。因此,本文设计了嵌入式WO3@N-CNF电极,并探究其电化学性能和储锂机制。本文的主要研究工作和创新点如下:（1）通过水热与静电纺丝结合及两步退火工艺,成功制备嵌入式WO3@N-CNF复合材料,系统探究材料的生长机理和形貌结构。通过WOx转化为WO3所增加的O含量为锂化反应提供了更多的反应活性位点。N-CNF不仅可以包裹超细WO3纳米线,有效地阻止WO3与电解质的直接接触,减少二次反应,防止纳米线团聚,还可以有效限制WO3的体积膨胀。其中均匀分布的N掺杂极大提升了导电性,双一维结构还能增加Li+扩散通道,缩短Li+扩散路径,加速Li+扩散。（2）与WOx和N-CNF相比,WO3@N-CNF展现出优异的倍率性能和稳定的循环性能,这归功于双一维嵌入式结构和优异的表面赝电容效应。表面赝电容主导机制的快速反应动力学,导致锂离子快速扩散,有助于电化学性能的提升。在1.0 mV/s时,WO3@N-CNF的表面赝电容贡献高达91.71%。在0.2 A/g时,初始比容量为838.5 m Ah/g,充放电300圈后上升到惊人的950m Ah/g,显示出优越的可逆性和稳定性。然而在大电流密度下,WO3@N-CNF的循环性能还是不如人意。（3）在大电流密度下,对比不同WO3含量的复合电极,WO3@N-CNF-3的库伦效率和循环性能最佳。通过对比不同含量WO3的样品来改善复合电极的循环性能。少量的WO3对容量的提升有限,同时会破坏N-CNF的整体性;过量的WO3无法形成密封的嵌入式结构,同时剧烈的体积膨胀会导致WO3的晶格结构坍塌,N-CNF结构被破坏,进一步导致电池损坏。WO3@N-CNF-3可以有效平衡WO3和N-CNF之间的比例,表现出最佳的循环性能。
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