VO2薄膜的HiPIMS制备工艺与相变温度调控机理研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:psyche_runner
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VO2薄膜具备独特的金属-绝缘体转变(MIT)特性,在众多领域具有广泛的应用前景,但过高的相变温度(68℃)限制了它在一些领域的应用,例如激光防护以及智能窗口等,降低VO2薄膜相变温度已成为当前该领域的研究热点之一。但是,降低相变温度的同时一般伴随着电阻及透过率变化幅值的衰减,目前很难制备出具有低相变温度的高质量多晶VO2薄膜。针对这一难题,本研究采用高功率脉冲磁控溅射(Hi PIMS)技术制备了高质量的多晶VO2薄膜,并实现了对薄膜相变特性的有效调控。分别研究了Hi PIMS过程中氧流量、峰值电流、基片偏压以及沉积时间对VO2(M)薄膜微观结构的影响规律:发现当氧流量变化后,沉积薄膜的晶粒尺寸、粗糙度以及厚度变化不大,但室温晶格畸变差异显著;当峰值电流由25A增加到62A后,薄膜室温晶格畸变程度基本不发生变化,但峰值电流为25A的薄膜晶粒尺寸较大,当峰值电流超过58A后,薄膜X射线衍射(XRD)峰数量减少,表明薄膜实现了择优生长;通过两步法在不导电的石英玻璃基片上施加了脉冲偏压,脉冲偏压增加后薄膜的成分及厚度基本不发生变化,但是沉积薄膜的晶粒尺寸明显降低,脉冲偏压为-250V时制备薄膜的晶粒尺寸仅为11.9nm,且此薄膜的晶体取向完全改变,晶化度也最低;在导电的ITO基片上直接施加脉冲偏压制备了VO2(M)薄膜,当偏压为-200V时,可在300℃的基片上制备出晶态薄膜;此外,当沉积温度较低时,降低沉积时间后,薄膜的晶体结构转变为VO2(B),当沉积温度提高到485℃时,方可制备出沉积时间仅为2min的超薄VO2(M)薄膜。通过对薄膜电阻-温度曲线与透过率光谱的分析,研究了不同参数下沉积薄膜的相变特性。研究结果表明:通过改变氧流量以及基片偏压均可实现对薄膜相变温度的有效调控,可将无掺杂多晶VO2薄膜的最低相变温度分别降低至32℃以及31.5℃,大幅度降低了无掺杂多晶VO2薄膜的相变温度;而通过增加峰值电流的方法可实现在电阻与透过率变化无衰减的条件下降低薄膜相变温度的目的,并成功制备出具有较低相变温度(49.2℃)的高质量多晶VO2薄膜。此外,沉积时间对VO2薄膜的相变温度影响较小,沉积时间为2min的超薄薄膜具有明显的MIT特性。对薄膜的相变温度调控机理进行了研究,发现在不同参数下沉积VO2薄膜的温度调控机理不同:室温晶格畸变的差异是在不同氧流量下沉积薄膜相变温度变化的主要原因,由于高温下薄膜晶体结构与标准VO2(R)基本一致,薄膜室温晶面间距越接近于相变后高温VO2(R)的晶面间距,薄膜相变温度越低;从头算分子动力学以及密度泛函理论模拟进一步证实晶格畸变确实能使相变温度降低,且相变温度随着禁带宽度的减小而降低。薄膜的相变过程是不同取向晶面的协调变形过程,晶体结构变化越大,电阻改变越明显。放电峰值电流增加后薄膜的晶格畸变程度基本不发生变化,薄膜相变温度降低的原因不但与晶粒尺寸降低有关,而且还与较大峰值电流下沉积的具有较少晶体取向的薄膜在相变过程中不存在反向变形有关。由于不同偏压下沉积薄膜的晶格畸变程度相似,因此相变温度的显著变化主要与晶粒尺寸的降低有关。而在ITO基片温度为300℃,脉冲偏压为-200V时沉积薄膜在相变过程中的晶体结构变化被抑制,它的MIT过程为典型的Mott相变,利用密度泛函理论模拟也从理论上证明了VO2(M)的MIT过程可通过电子交互作用的改变实现。
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