燃料电池、金属-空气电池以及电化学水裂解装置等由于绿色、环保、高效、耐用的特点备受新能源研究者的青睐。这些先进能源器件使化学能与电能得以有效转换,然而如何提升其效率并实现大规模生产制备仍然是巨大的挑战。在这些器件的运作中,氧还原、氧析出和氢析出这三个电化学反应过程发挥着重要的作用,它们也是导致工作电极动力学缓慢的关键所在。因此,制备对应的高效稳定的电催化剂尤为重要。目前,商业上常见的电催化剂主要为贵金属基催化剂(如Pt/C,RuO2),它们具备极其优秀的催化能力,但是由于贵金属本身自然丰度低、难获取、成本高昂,加之以甲醇耐受性差、稳定性不足等特点,大大限制了它们的实用性以及商业价值。于此,碳基非贵金属催化剂正在被广泛研究用于取代非贵金属催化剂。值得注意的是,以上器件中均包含了不止一种反应过程,因此,能于一台装置中同时催化多种反应的电催化剂无疑更受渴求。本文主要研究不同活性位点协同作用对材料催化活性的影响,利用原位自牺牲的模板制备了具有大比表面积的分级多孔纳米碳材料。首先,单原子催化剂具有高的原子利用率,是使催化反应中原子利用效率最大化的理想催化剂,另一方面,Co9S8纳米粒子以其独特的结构在电催化方面也展现出巨大的潜力。这里单原子CoN4位点和Co9S8纳米粒子协同作用获得了高效三功能电催化剂。采用聚多巴胺包覆也长了 ZIF-67的硫化锌纳米棒为前驱体,经一步热解成功制备了富集单原子CoN4和Co9S8纳米粒子的中空碳纳米管(CoSA+Co9S8/HCNT)。热解过程中,ZnS作为自牺牲模板营造出具有丰富孔隙率的空心结构。表面的聚多巴胺包覆层转化为高度石墨化的碳,大大提升了材料的导电性和稳定性。CoSA+C09S8/HCNT在氧还原、氧析出和氢析出方面均表现出优异的催化性能和稳定性。氧还原半波电位可达0.855 V(RHE),OER电位在1.56 V(RHE)时便可达到10 mA cm-2电流密度,这一电流密度下的HER过电势也仅为0.25 V。构建的锌-空气电池功率密度可达177.33 mW cm-2,应用于水裂解电极上催化电解水只需1.59 V便可达到10 mA cm-2的电流密度。其次,制备了 ZIF-8纳米晶体,在加热回流的条件下对其进行硫化,将其转化为硫化锌,以此为原位自牺牲的模板,并在硫化后的ZIF-8 上外延生长 ZIF-67,高温条件下可生成大量交联的顶端封口碳纳米管结构。该产物具有优秀的氧还原/氧析出双功能催化能力,氧还原半波电位可达0.85 V(RHE),OER电位在1.56 V(RHE)时便可达到10 mA cm-2电流密度。