分子磁体Ni<,4>宏观量子效应研究

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量子隧穿效应是微观粒子的基本特性之一。对于宏观的体系,由于环境的退相干和不同个体的统计平均的作用,很难体现出量子隧穿效应。而在一般的分子磁体材料里,每个磁性分子都是一样的,并且它们之间的磁相互作用小到可以忽略,屏蔽量子效应的因素不再存在,结果人们就在宏观磁测量中发现量子隧穿效应。研究这类宏观量子隧穿效应,可以了解宏观尺度上量子力学行为与经典力学行为的联系和区别。按直观推理,如果在分子之间引入不可忽略的相互作用,那么原来的宏观量子隧穿效应就可能观察不到或者变得复杂化。分子磁体Ni4是一种独特的分子磁体材料,分子之间有较强的交换相互作用,我们也在实验上观察到这种交换相互作用引起的0.91K反铁磁相变。然而,我们在交流磁化率测量中,出乎意料地发现分子磁体Ni4存在着非常有规律的宏观量子隧穿效应。其共振隧穿总是发生在等间隔的几个磁场点上。针对于Ni4分子磁体的共振隧穿效应,我们提出了一个简单的物理图象:由于交换相互作用的存在,参与隧穿的分子的能量不仅取决于自身的自旋状态,而且还与通过反铁磁交换相互作用与之耦合的最近邻分子的自旋状态有关,分子哈密顿量可表示为:(?)=-D(?)z2-gμBμ0(?)z·Hz+∑iJ(?)z·(?)z,i,其中(?)z为此分子自旋在z方向的分量算符,(?)z,i为最近邻分子的自旋算符在z方向分量,J为交换作用能常数。在扫场的过程中,只有当参与隧穿的分子自旋翻转前后,根据上式算出的能量不发生变化时,共振隧穿才能发生。根据实验上得到的共振场位置,我们算出Ni4分子磁体里分子之间的交换相互作用能大小为:J=0.019K。据此物理图象,我们自洽地解释了实验上观察到的其他有关现象:0.9K以下零场的共振峰消失,体系的共振隧穿依赖于其初始状态等等。根据这个图象,我们预测了一些可能发生在极低温的,有趣的实验现象:如果体系的初始状态为零场下的反铁磁,那么0.11T或.0.11T处的共振峰会消失;假如我们从正向的饱和磁场出发,体系的初始状态为所有自旋排列一致,如果以极快的扫场速度跃过共振场0.21T后,会在0.11T共振场处发生一种自回避量子无规行走现象,这种现象可能用来探测微弱瞬态信号,也可能用于量子计算。
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