【摘 要】
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在社会和经济的快速发展下,直接使用化石能源所释放的CO2、SO2和NOX等加剧环境恶化,造成环境污染。为了解决此问题,我国需要尽快调整并优化能源结构,发展清洁能源利用技术。近几年,太阳能、风能和氢能等清洁能源相继问世,但是他们的利用技术还并不完全替代化石能源利用技术,在它们发展的过程中,煤炭要发挥托底保供作用物保障我国能源结构的优化。这也就对煤炭发展清洁高效利用的技术提出了更高的要求。低阶煤,作为
【基金项目】
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国家自然科学基金（NO.21878210）；
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在社会和经济的快速发展下,直接使用化石能源所释放的CO2、SO2和NOX等加剧环境恶化,造成环境污染。为了解决此问题,我国需要尽快调整并优化能源结构,发展清洁能源利用技术。近几年,太阳能、风能和氢能等清洁能源相继问世,但是他们的利用技术还并不完全替代化石能源利用技术,在它们发展的过程中,煤炭要发挥托底保供作用物保障我国能源结构的优化。这也就对煤炭发展清洁高效利用的技术提出了更高的要求。低阶煤,作为一种重要的煤资源,其干馏（热解）、气化、分质综合利用是煤清洁高效利用的常见技术,而低阶煤干馏（热解）技术作为气化和综合分质利用的初始阶段,已成为低阶煤清洁高效利用技术的核心。低阶煤热解中微量氮的迁移与转化规律及影响的研究,对控制氮对大气环境污染具有重要的理论意义和应用价值。本文选择不粘原煤作为研究对象,首先通过乙醇溶胀预处理,然后利用干混法分别将质量比为5% Fe、Mo和双金属助剂FeMo负载于不粘煤中,制得系列实验样品。使用管式炉在700～1000℃热解范围内,开展不同的助剂下不粘煤热解过程中的氮迁移转化规律的实验研究,探讨在不同的热解温度下,Fe、Mo和FeMo助剂等对气、固、液三相中氮含量及分布的作用规律,从而得到了洁净焦炭。同时综合利用XPS、XRD等对实验样品表面物质含量、晶相的表征,使用了元素分析仪、GC、分光光度计分析对气、固、液三相中氮含量的测定,获得助剂对低阶煤高温热解氮迁移转化规律影响。主要研究结果如下:（1）随着热解温度的升高,煤热解产物固、液、气三相中的氮含量变化不同。固相中焦炭氮会逐渐减低,其主要由吡咯（N-5）,吡啶（N-6）、季氮（N-Q）和氮氧化物（N-O）四种不同的含氮官能团组成,N-5和N-Q是主要的官能团。随着热解温度的改变,各种官能团之间会发生转化。液相中焦油氮会逐渐减少,这可能与焦油氮在高温下进行热裂解,生成其他气相产物有关。气相中氮（HCN、NH3、N2）会逐渐增加,HCN主要由煤种不稳定的含氮官能团开环和焦油的二次分解生成;NH3主要由煤裂解生成的气相含氮大分子与氢自由基反应和煤中不稳定的含氮官能团生成,高温下HCN与氢自由基也会生成NH3;N2的生成有两种,一是由煤裂解的分子直接进一步反应生成,二是煤中的矿物质与含氮官能团先生成氮化物,然后高温分解生成。（2）加入助剂铁和助剂钼单一助剂会有效地减少煤燃料氮高温热解产物焦炭氮量,使燃料氮以其它形式含氮化合物释放。与原煤相比,与BYC-1000相比,BYC-5%Fe-1000的脱氮率为60.04%,其中煤中氮的52.77%向气相氮进行了迁移,还有0.71%以焦油氮的形式释放;BYC-5%Mo-1000的脱氮率为37.97%,煤中氮的36.23%向气相氮进行了迁移。还有1.06%以焦油氮的形式释放.在低温热解中,助剂会与煤中的含氮杂环生成金属氮化物,抑制煤中的含氮化合物的释放;在高温热解中,金属氮化物会进行分解或者与热解气氛中的H自由基结合转化成HCN、NH3和N2气相含氮化合物。助剂铁在热解减氮过程中的变化为Fe2O3→Fe3O4→Fe O→晶相还原态铁α-Fe;助剂钼在热解减氮过程中的变化为MoO3→MoNy→Mo。（3）加入复合助剂FeMo会有效地减少煤燃料氮高温热解产物焦炭氮量,使燃料氮以其它形式含氮化合物释放。BYC-5%FeMo-1000的脱氮率为57.65%,其中煤中氮的53.98%向气相氮进行了迁移,还有0.45%以焦油氮的形式释放。BYC-5%FeMo热解产物液相中的焦油氮含量要比BYC-5%Fe和BYC-5%Mo更低,FeMo复合有助于焦油氮向气相氮迁移转化。BYC-5%FeMo热解产物气相中的N2含量增加,FeMo复合有助于固相氮向气相氮迁移,特别有助于向气相N2迁移转化,这为煤热解减氮转变为无污染的N2提供研究支撑。
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