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挥发性有机化合物(VOCs)主要来源于工业生产和交通运输,对环境及人类身体健康造成严重危害。利用低温等离子体技术开展VOCs治理,具有降解效率高、操作简单和无二次污染等优势。本文利用自制的低温等离子体反应器,利用介质阻挡放电降解甲苯、苯胺和酚醛类油漆废气,并开展尾气固氮研究,为VOCs有效降解及尾气固氮资源化利用提供理论支撑及应用价值。为获得自制反应器降解VOCs的适宜放电参数,采用均匀设计法优化,筛选得出工作电压、放电频率及空气流量等适宜放电参数,分析得出反应器放电特性,揭示低温等离子体放电的壁电荷分布情况。为获得低温等离体放电降解VOCs的优势性能,以甲苯降解率为探针,考察不同甲苯初始浓度、空气湿度和停留时间等对甲苯降解率的影响;利用在线式高精度复合分析仪和GC-MS,分析低温等离子体放电过程中物质转化规律;利用经典动力学,探究放电空间内高能活性粒子浓度和污染物浓度的关系。为避免尾气对环境造成二次污染、实现尾气资源化利用,考察不同吸收液、不同吸收时间、O3通入量等对尾气氮的固定转化效率,通过分析NOx的生成机理,开展尾气固氮机理分析及能效评价。研究结果表明:(1)通过自制反应器放电特征分析发现,自制反应器放电为介质阻挡反放电;当工作电压为13.0 kV、气体流量为2 L/min、放电频率为8 kHz时,反应器功率稳定在107.85 W,能量效率为3235.35 J/L,O3产生量最高可达1295 mg/m3,NOx的浓度为306 mg/m3,表明反应器放电稳定且能有效产生大量活性粒子。(2)均匀设计法获得反应器优势放电参数为:工作电压为12 kV、频率为7.5kHz、空气流量2 L/min,通入初始浓度为1000 mg/m3的甲苯废气,甲苯降解率为95.14%。均匀设计法拟合低温等离子体放电降解甲苯的方程R2=0.966,F(3,3)=9.3<F=28.251,表明模型显著性高,方程可用;影响甲苯降解的放电参数依次为:工作电压>放电频率>空气流量,且工作电压与放电频率存在交互作用。经在线监测仪监测尾气浓度变化发现,CO2浓度随电压升高而上升,NOx生成量随甲苯初始浓度增大而下降,表明甲苯降解与污染物浓度及高能活性粒子数相关。(3)介质阻挡放电降解VOCs发现:适宜放电参数下,初始浓度为1000 mg/m3的甲苯、苯胺和油漆废气,降解率分别为94.98%、93.32%、87.98%,能量效率分别为1.27、1.24、1.17 g/kWh,能量密度为2697.6 J/L,表明反应器表现出对不同VOCs具有良好的降解性能。采用经典动力学分析甲苯降解规律发现:拟合方程式的R2值都大于0.99,表明介质阻挡放电降解甲苯符合一级经典动力学模型;初始浓度在10004000mg/m3范围内,反应速率常数k值随初始浓度上升而增大;输入功率与反应速率常数k满足方程y=0.01409x-0.18899(R2=0.9990)表达式,计算获得自制反应器降解甲苯所需最小输入功率P为13.41 W。(4)VOCs降解尾气固氮研究发现:以水为吸收液,固氮吸收60 min可获得质量浓度为31.23 mg/L的NO2-和质量浓度为5.74 mg/L的NO3-,固氮总量为36.97mg/L;改用KOH溶液为吸收液时,固氮吸收15 min后,可获得质量浓度为12.85mg/L的NO2-和质量浓度为1.91 mg/L的NO3-,固氮总量为14.76 mg/L,是水固氮总量的1.66倍;通入220 mg臭氧后,吸收液中NO2-完全转化为NO3-;以干燥空气、甲苯、苯胺和油漆废气为降解气源,分别可获得固氮总量为:9.04、10.86、9.37、10.39 mg/L,固氮能量效率为0.40、0.48、0.42、0.46 g/kWh,表明碱性吸收液,且通入O3,可实现尾气固氮、且NO2-完全转化为NO3-的利用途径。