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汞是一种稀有金属,还是一种剧毒非必需元素。随着全球工业化的发展,汞的有意使用(如氯碱工业、塑料工业、电子电池工业)以及无意使用过程(如汞矿冶炼、燃煤、水泥生产、铅锌冶炼等)向环境不同介质排放的量也呈爆发式增长趋势。汞可在大气-土壤-水体之间循环交换,湖泊沉积物作为汞的源和汇,对水中溶解物质有强烈的吸附作用,沉积在流域和湖泊中的汞容易被甲基化成可生物累积的神经毒素甲基汞(MeHg)。作为流域中各种环境物质迁移转化的重要宿体,湖泊沉积物可完整记录区域环境变化的信息。本研究利用湖泊沉积物作为研究载体,通过对我国东西部偏远地区及中部工业化城市的6个湖泊沉积物样品采集、总汞含量测定及湖泊沉积物沉积速率测定,计算出我国大气汞在历史时期,特别是工业革命前后的沉降历史和变化过程;通过测定湖泊沉积物样品的汞同位素组成,揭示东西部偏远地区和中部工业化城市中湖泊沉积物汞同位素组成的差异及变化过程。研究结果表明:(1)从汞在各个湖泊沉积物的垂直分布来看,赛里木湖和大龙湾汞污染峰值均出现在工业革命之后,并呈逐渐递增的趋势。受改革开放影响,沿海地区大量发展工业和交通,湖光岩沉积物也从1978年开始出现轻微污染;石燕湖周围铅锌冶炼厂的大气汞排放对沉积物汞增加有明显影响,随着冶炼厂汞污染治理措施的加强,从上世纪九十年代末开始沉积物汞含量趋稳并呈现一定下降趋势;而官庄水库的沉积物由于受当地混汞法提金的非法炼金活动影响,在20022003年间(10 cm深处)出现了汞污染的峰值,而随后汞含量呈现迅速下降趋势;阿哈水库早年受当地矿山废水的影响,汞污染峰值出现在26 cm处,但九十年代末至今,矿山煤窑废水经集中治理,汞污染状况得到改善。(2)利用地累积指数评价方法对各个湖泊/水库沉积物的汞污染状况进行评价,结果显示,6个湖泊/水库中官庄水库沉积物受汞污染最为严重,呈中度污染,阿哈水库和石燕湖其次,呈轻度污染,大龙湾玛珥湖、赛里木湖和湖光岩玛珥湖都因其特殊的地理位置远离人为源的干扰以及近年生态文明建设的保护都相对清洁。本研究中6个湖泊/水库沉积物中有机质含量和总汞之间,赛里木湖、石燕湖、阿哈水库都有着相同的规律,大部分呈显著正相关关系,这是由于降水和植被(凋落物)是原始土壤汞输入的主要来源。有机土壤颗粒的流失可以有效的捕获来自土壤植被和降水来源的汞,并最终将其封存在水底沉积物中。但有的相关性不明显,特别是玛珥湖,可能是由于其沉积物组成主要为火山灰的缘故。(3)阿哈水库沉积物汞浓度峰值出现在沉积物柱的中上部,其增加倍数为1.19±0.47,是偏远地区湖泊沉积物汞浓度的23倍;相对清洁的大龙湾、赛里木湖以及湖光岩玛珥湖近表层沉积物汞沉降通量均为低层沉积物的3.25.8倍。(4)从各个湖泊的汞同位素比值δ202Hg可以看出,受人为活动影响剧烈的湖泊沉积物汞同位素比值δ202Hg比相对清洁地区湖泊沉积物的偏重。沉积物汞污染越严重,汞同位素δ202Hg就越偏正。(5)湖泊沉积物和周围土壤中δ20202 Hg的变化受到降水和周围植被以及有机土壤径流汞输入显著影响。由δ202Hg值和Δ199Hg值在沉积物、周围土壤以及全球大气和降雨中的分布情况看,三个相对清洁湖泊受地表径流影响较小,其沉积物汞污染主要受降水和大气汞沉降影响,而污染区的三个湖泊沉积物汞更多受当地人为活动和土壤侵蚀、枯枝落叶等的输入影响。本研究6个湖泊沉积物汞同位素的Δ199H/gΔ201Hg分布较为规律,均位于呈1:1的线性关系线附近,主要由磁同位素效应产生,也即沉积物中汞的同位素非质量分馏(MIF)是由光致还原主导造成的,即Hg(II)光还原反应是可能引起Hg同位素非质量分馏过程的原因。