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研究经济、低耗、效率高的污水处理技术和药剂在环境治理方面具有重要意
义。高级氧化技术(Advanced oxidation Processes,AOPs)作为进近10年来迅速发展
的新技术,因其适用范围广,氧化处理迅速彻底等特点而被广泛应用于有机废水,
尤其是对生物有较大毒性或难生化降解的治理。
本文研究了新型多功能水处理剂—高铁酸钾(K2FeO4)以及高效吸附材料—
锰钾矿型化合物的合成制备工艺,同时采用多种先进分析技术对其化学、物理及
环境等属性进行了表征。对高铁酸钾化学氧化去除难降解有机污染物,如氯酚、
苯胺、硫脲、喹啉等的效能及可能的机理进行了研究;对不同条件下合成的锰钾
矿型化合物对重金属铅离子的吸附进行了研究,并对吸附反应机理进行了初步探
讨。
以次氯酸盐氧化法为基础,研究了高铁酸钾的实验室制备工艺,得到了大颗
粒的K2FeO4结晶,并明显缩短了沉降、过滤和洗涤所需时间,简化了纯化步骤,
同时选用环境友好溶剂替代了传统工艺中有毒有害的有机溶剂,为实现K2FeO4
的工业化生产提供了有价值的参考。并以UV-VIS、IR和XRD等手段对其进行
了表征。
研究了H+、自身浓度、ClO-及其他共存离子对于其在水溶液中的稳定性的
影响,结果表明高铁酸盐水溶液的稳定性受体系pH的影响极大,当pH小于8
时,高铁离子Fe(Ⅵ)不能稳定存在,迅速分解为Fe(Ⅲ),发现少量次氯酸盐的存
在可以增加高铁酸钾的稳定性。
K2FeO4具有极强的氧化能力,在氧化降解有机污染物方面有着广阔的应用
前景。本文进一步研究了高铁酸钾对苯酚、氯酚、苯胺、硫脲及喹啉等有机污染
物的氧化降解,并借助UV-VIS、HPLC和GC-MS等手段对有机物降解的过程及
产物进行分析,提出了各自的氧化降解途径。
本文利用快速沉淀法和慢速沉淀法合成了锰钾矿型化合物,表征结果表明:
它们在组成、比表面积、孔径和表面形貌等方面存在着较大的差异。快速沉淀合
成产物为锰钾矿的一相体系,而慢速沉淀合成产物是锰钾矿和二氧化锰的两相体
系。两者的比表面积分别为114.6 m2·g-1和68.0 m2·g-1;孔径也有所不同,分
别为22.7nm和19.7nm。
研究了人工合成锰钾矿在不同条件下,对水溶液中铅离子吸附能力的影响,
并对吸附反应机理进行了初步探讨。实验结果表明:合成锰钾矿在较高温度,中
性pH值,低粒径的条件下对铅离子具有较强的吸附作用。当铅离子浓度小于
300mg/L时,吸附等温线符合Langmuir吸附模型,最大理论吸附量为
126.58mg/g。当铅离子浓度不大于50mg/L,pH=5~7,合成锰钾矿投加量为2g/L
时,铅的去除率达到95%以上。通过对酸性条件下Pb(Ⅱ)合成锰钾矿表面解吸动
力学的研究,发现解吸反应与吸附反应动力学相似,也是一个二阶段的过程,即
初始的快速解吸之后伴随着一个缓慢的释放过程。在快速解吸阶段,30min内解
吸量即已达到50%。吸附铅没有完全解吸,有近48%残留在锰钾矿表面,即解
吸和吸附过程不是完全可逆的。解吸过程可以用一级反应、Elovich方程和双常
数方程较好地拟合。
关键词:高铁酸钾,氯酚,苯胺,硫脲,喹啉,降解,锰钾矿,吸附,解吸,Pb(Ⅱ)