水滑石负载纳米金磁性复合材料的制备及催化性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wgqlogin
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负载型金催化剂在石油化工、精细化工、环保等诸多领域有广阔的应用前景。一般而言,制备负载型金催化剂的重要研究内容为对载体、制备方法的选择及对金纳米颗粒尺寸、分散性和负载量的调控等。本论文结合Fe3O4@聚苯乙烯@镍铝水滑石(Fe3O4@PS@NiAl-LDH)复合材料的物化特性,通过化学还原法制备了Fe3O4@PS@NiAl-LDH@Au催化剂,为制备磁性可回收型金催化剂提供了一种新方法和新思路。本论文的主要成果和创新点如下:(1)通过乳液聚合技术将油酸包覆的Fe3O4纳米颗粒包覆到高分子纳米球中,所得磁性复合纳米球(Fe3O4@PS)平均粒径约90nm,表面含羟基有良好的水溶性,并以此为磁核,通过水热法制备了Fe3O4@PS@NiAl-LDH。主要研究了金属盐与尿素物质量比例,晶化温度、时间,Fe3O4@PS加入量对Fe3O4@PS@NiAl-LDH形貌的影响。(2)以氯金酸为金源、柠檬酸钠为保护剂,通过该化学还原方法,将金纳米颗粒原位负载于Fe3O4@PS@NiAl-LDH复合材料中NiAl-LDH的表面。研究发现,纳米金颗粒的负载量在一定范围内可通过加入氯金酸的量有效调节。纳米金分散性较好,粒径多分布于4-5nm间。所制备的Fe3O4@PS@NiAl-LDH@Au对催化还原对硝基酚表现出优良的催化活性和循环回收性能,本实验状态下通过原位紫外光谱测试发现,该催化反应可被看做准一级反应,其化学反应速率常数k=7.27×10-3s-1(催化剂浓度:6.67×10-3mg mL-1,20oC)并在一定范围内随催化剂浓度升高而增加,将催化剂磁分离再利用循环十次后,根据TEM表征结果,金纳米颗粒有轻微损失现象,平均粒径由4.89±1.70nm增大至5.61±2.01nm,但对硝基酚转换率仍保持在99%以上。
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