【摘 要】
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丙烯是极其重要的能源与工业化工原料,近些年的数据显示,我国丙烯长期处在供应短缺的状态。目前,丙烯的生产工艺主要有原油途径和非原油途径,但无论是哪一条途径,得到的产物都需要经过进一步分离纯化后才能达到商业生产的标准。由于两种气体性质相近,丙烯/丙烷气体的分离在石油化工行业尤为重要。目前丙烯/丙烷的分离都是利用较昂贵的密集型化学蒸馏方法实现,投入大且能耗较高,并不具备经济效益。膜分离技术因其低成本和高
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丙烯是极其重要的能源与工业化工原料,近些年的数据显示,我国丙烯长期处在供应短缺的状态。目前,丙烯的生产工艺主要有原油途径和非原油途径,但无论是哪一条途径,得到的产物都需要经过进一步分离纯化后才能达到商业生产的标准。由于两种气体性质相近,丙烯/丙烷气体的分离在石油化工行业尤为重要。目前丙烯/丙烷的分离都是利用较昂贵的密集型化学蒸馏方法实现,投入大且能耗较高,并不具备经济效益。膜分离技术因其低成本和高能效等优点已经逐步取代传统的以蒸馏为主的分离方法,成为一种有吸引力的替代方案。在膜分离材料中,混合基质膜是以高分子基体为连续相,无机颗粒为分散相的新型膜材料。它不仅具有无机颗粒在气体吸附分离方面的独特优势,而且具有高分子材料加工性能好的优点。在气体分离的工业应用上具有很好的前景。混合基质膜制备过程中最大的挑战在于如何改善填料与基质界面相容性差的问题。本论文以丙烯/丙烷的有效分离为研究目标,选择具有优异气体吸附分离性能的金属有机骨架作为分散相,以聚酰亚胺为基质制备了混合基质膜。具体工作如下:（1）根据丙烯和丙烷的尺寸（4.0?和4.3?）,选择孔径大小为4.2?的金属有机骨架ZnF（daTZ）作为填料。为了减少填料与聚合物材料界面相容性对混合基质膜性能的影响,我们首先通过改变溶剂热反应条件,合成了纳米级尺寸的ZnF（daTZ）粒子。通过X射线粉末衍射、扫描电镜、热重分析和气体吸附分析了材料的结构、形貌、稳定性和吸附性能。实验结果表明,合成的纳米尺寸ZnF（daTZ）材料具有良好的水热稳定性及气体分离潜力,为接下来混合基质膜的制备打好了基础。（2）以纳米级ZnF（daTZ）为填料,聚酰亚胺6FDA-DAM为基质,通过溶剂浇铸法制备了不同负载量的ZnF（daTZ）/6FDA-DAM混合基质膜。表征结果显示ZnF（daTZ）粒子与基质6FDA-DAM成功结合。随后,我们分别进行了双、单组分气体渗透测试以及循环测试。通过双组分气体渗透测试确定了混合基质膜测试的最佳压力为0.1 MPa,最佳温度为35℃。在最佳测试条件下,负载量为11.6%的混合基质膜具有最高的分离效果,在保持高渗透量（42.8 Barrer）的前提下分离比可以达到11.5。单组分测试中丙烯的渗透量最高可达78.85 Barrer,分离比为17.6。除此之外,在循环测试中,ZnF（daTZ）/6FDA-DAM膜展示出优异的稳定性,在长达12小时的双组分测试循环下,丙烯的渗透量可维持在35 Barrer左右,且选择性基本保持不变。
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