重庆市城市土壤两种典型有机污染物的污染特征与吸附行为研究

来源 :西南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:David_Wang_GuanJun
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
重庆市是我国西部地区传统工业城市及长江上游最大的经济中心和水陆交通枢纽。随着经济快速发展,人类活动的加剧导致有机和无机污染物的输入持续加重,其中有机污染物由于具有生物富集性、可迁移性、毒性和持久性无疑会对城市生态系统构成潜在的威胁。土壤作为城市污染的指示物之一,常常是有机污染物的载体,因此了解有机污染物在城市土壤中的污染特征及探究其在水-土体系的吸附行为对了解其地球化学行为及生态污染具有重大意义。鉴于此,本研究分别对两种典型有机污染物—有机磷酸酯(OPEs)的12种单体和邻苯二甲酸酯(PAEs)的7种单体在重庆市主城区土壤中的污染特征进行了探讨,并对7种OPEs单体在水-土壤体系中的吸附行为进行了研究,以期为本地区城市土壤污染防治及人群健康风险评估提供基础依据。本研究在重庆市主城区5个不同城市功能区采集了共66个土壤样品,并利用超高效液相色谱飞行时间质谱(UPLC-Q-TOF-MS)对土壤中PAEs和OPEs的含量水平和组成特征进行了探讨,并通过相关性分析和主成分分析阐述了PAEs和OPEs可能的来源。同时,采用批量等温吸附试验方法,对OPEs在水-土壤体系中的吸附行为进行了研究,比较了不同OPEs单体的吸附等温特征,分析了温度和溶解性有机碳(DOC)对OPEs吸附影响。本研究中,PAEs总量(∑7PAEs)在5个不同功能区的含量(以干重计,下同)范围为93.1312ng·g-1,处于国内外较低水平。邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)、邻苯二甲酸正二丁酯(DBP)和邻苯二甲酸二异丁酯(DIBP)是3种主要污染物,三者的平均含量贡献率范围是87.4%92.9%,而DEHP作为丰度最高的PAEs单体其平均贡献率达到了52.4%。通过相关性分析发现分子质量相近的PAEs单体之间更易呈现极显著关系(P<0.01),表明这些单体可能具有相似的来源。主成分分析进一步表明DEHP、DBP和DIBP具有相似来源而BBP和DnOP也具有相似来源,前者可能源自化妆品、个人护理品以及含有增塑剂的工业产品和人类用品,后者则可能来自于合成皮革、墨水以及粘合剂等日常生活品。OPEs总量(∑12OPEs)范围为10.7108ng·g-1,平均值为46.4 ng·g-1,处于国内外较低水平;不同功能区土壤中∑OPEs平均含量大小依次为:工业区(55.6ng·g-1),住宅区(55.5ng·g-1),商业区(41.8 ng·g-1),城市公园(34.1ng·g-1)。磷酸三(2-氯异丙基)酯(TCPP)和2-乙基己基二苯基磷酸酯(EHDPP)是主要OPEs污染物单体,TCPP在工业区土壤贡献率最高达到了31.5%,而EHDPP在商业区和城市公园贡献率最高分别为23.4%和24.7%。相关性分析表明土壤有机质(SOM)含量和∑OPEs含量呈显著相关(P<0.05),和单体磷酸三甲苯酯(TCP)含量呈极显著相关(P<0.01),表明SOM是影响OPEs分布的因素之一。主成分分析表明城市土壤OPEs来源并不单一,污水灌溉、路面径流、室内源污染及污泥再利用等都可能成为土壤OPEs潜在来源途径。土壤对OPEs等温吸附的研究表明,5种OPEs单体均能在吸附进行12h后达到吸附平衡,吸附量较大的是TBEP和TDCP,最小的为TCPP,吸附量的差异主要和单体的溶解度和辛醇水分配系数(lgKow)有关。5种单体均能较好地符合Freundlich吸附等温方程,决定系数R2范围为0.9630.995,三种氯代OPEs(TCEP、TCPP、TDCP)Freundlich吸附等温方程的n值分别为1.455、2.049和1.368,表明试验土壤对它们的吸附均为优惠吸附,而对于TBEP,n<1,表明为非优惠吸附,说明TBEP被快速吸附,且受体系中其他吸附质竞争作用的影响较小。TBEP的Freundlich吸附等温方程中的n=0.92略小于1,表明其趋近于线性吸附,说明在吸附过程中,TBEP主要受分配作用率先占据吸附剂高吸附力点位;TCPP的Freundlich吸附等温方程中的n=2.049远大于1,非线性程度较高,表明其对高吸附点位竞争较弱,在与其他单体共存下的吸附过程中,由于吸附剂上高吸附点位被其他单体占据,TCPP主要被较低吸附点位吸附,因此主要表现为非线性吸附。相关性分析表明结构相似单体的Kd值具有显著相关性(P<0.05),说明除了理化性质,分子结构也是影响Kd值的因素之一。温度和DOC对吸附影响的研究表明,温度对Kd值影响较为显著,温度升高会降低土壤对OPEs的吸附作用,这是因为吸附反应是一个放热过程,温度升高不利于土壤对OPEs的吸附;单体性质差异导致DOC对不同单体的吸附影响不尽相同,TCEP和TCPP的吸附量是受DOC影响最为显著的两类单体,由于TCEP与TCPP的溶解度较高,它们更容易分配在水相中,加之添加了外源DOC使得液相中DOC浓度升高,导致TCEP和TCPP更趋于向液相中分配;TDCP和TBP的溶解度极低,是典型的2种高疏水性单体,倾向于分配在土壤中,因此尽管DOC浓度有所增加,但对其吸附量影响不显著。
其他文献
<正>2013年7月26日,为更好地践行党的群众路线,更有效地服务企业、优化发展环境,湖南省委政法委在省委党校举办专题报告会。湖南省检察院党组副书记、副检察长,湖南大学兼职
目的观察丙泊酚、咪唑安定、右美托咪定预防小儿七氟烷麻醉苏醒期躁动的临床效果。方法选择行会阴、腹股沟区手术的患儿80例,随机分为4组,每组20例,丙泊酚组(P组)、咪唑安定
目的探讨地佐辛预防小儿全身麻醉苏醒期躁动的临床效果。方法选取78例需在全身麻醉下行手术的患儿为研究对象,随机分为2组。对照组在术毕前静脉滴注NaCl溶液,观察组在术毕前
目前肾脏CEUS不再局限于对局灶性病变的研究,日渐倾向于肾脏血流灌注的定量评价。CEUS定量分析技术可用于评估肾脏的血流灌注情况。CEUS具有更高的时间和空间分辨率,可较灵敏
青藏高原能源资源综合调查工程(李海兵首席专家)隶属于中国地质调查局十大计划之一的“重要矿产资源调查计划”。该工程由7个项目组成,分别是“特提斯-青藏高原科技长廊和主
法官培养制度是我国法学界长期研究的课题,培养什么样的法官、怎样培养法官一直是我们所探讨的问题。随着德国、日本、韩国等大陆法系国家司法制度改革的进程,又给我们带来了新
目的探讨番茄红素对心肌细胞沉默信息调节因子1(Sirt1)-自噬通路的作用。方法原代培养乳鼠心肌细胞予以无血清、无糖培养及缺氧干预,模拟心肌缺血,用番茄红素和Sirt1的抑制剂
时事剧在明末清初时期大量出现,然而在传播过程中多半散佚。这与时事剧本身注重时效性,质量不高,人民审美需求的转变以及统治者的禁毁有很大关系。
当代偶像文化具有建构方式上的自由与自主性、崇拜对象上的多元性、文化形式上的娱乐性与世俗性及社会设计与个体建构的矛盾性等特征。偶像文化对大学生的成长既有积极影响也
在幼儿园教育工作中,教师要积极关注外来务工子女是否养成良好的行为习惯。幼儿教师只有付出更多的耐心、爱心、恒心,用科学的方法去教育引导幼儿,才能真正帮助他们健康、快