【摘 要】
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氢气是一种环保的清洁能源,人们认为它可以取代化石燃料,以改善化石燃料燃烧的副产物带来的环境问题。其中,通过半导体材料进行光催化分解水制氢受到人们的普遍关注。在众多光催化制氢的半导体材料中,MnxCd1-xS固溶体由于其制备方法简便,可调控的带隙,在可见光范围有较宽的响应等优点引起了人们的广泛关注。但由于其表面光生电子-空穴对的快速复合影响了它的光催化性能。本文首先通过水热法制备了一系列MnxCd1
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氢气是一种环保的清洁能源,人们认为它可以取代化石燃料,以改善化石燃料燃烧的副产物带来的环境问题。其中,通过半导体材料进行光催化分解水制氢受到人们的普遍关注。在众多光催化制氢的半导体材料中,MnxCd1-xS固溶体由于其制备方法简便,可调控的带隙,在可见光范围有较宽的响应等优点引起了人们的广泛关注。但由于其表面光生电子-空穴对的快速复合影响了它的光催化性能。本文首先通过水热法制备了一系列MnxCd1-xS固溶体（0≤x≤1）,通过调控x值得出样品Mn0.5Cd0.5S的光催化产氢速率最高。然后对Mn0.5Cd0.5S固溶体进行改性来提高光催化产氢速率,本文研究了Ni Se/Mn0.5Cd0.5S和Ni2P/Mn0.5Cd0.5S两个体系催化剂的制备及其在可见光下的产氢性能,具体的研究内容如下:（1）NiSe/Mn0.5Cd0.5S异质结的构建:首先利用原位溶剂热法制备了不同质量比的NiSe/Mn0.5Cd0.5S。硫化钠（0.35 M）和亚硫酸钠（0.25 M）作为牺牲试剂的水中,在可见光下检测了一系列样品生成氢气的速率。其中,5 wt%Ni Se/Mn0.5Cd0.5S催化剂表现出最佳的产氢速率,达到了28.08 mmol/h/g,是单纯Mn0.5Cd0.5S（13.71mmol/h/g）的两倍,且高于1 wt%Pt/Mn0.5Cd0.5S（24.22 mmol/h/g）。通过对紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、光致发光光谱（PL）、时间分辨光致发光光谱（TRPL）和光电化学测试的详细分析,我们发现Ni Se与Mn0.5Cd0.5S能带匹配结构驱动光激发的电子与空穴向不同方向转移,降低光生载流子的复合率,从而提高了光催化活性。（2）Ni2P/Mn0.5Cd0.5S异质结的构建:我们采用光沉积法成功将Ni2P负载在Mn0.5Cd0.5S的表面,并且对获得的样品进行了X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、光致发光光谱（PL）和电化学等等表征。光催化产氢实验结果表明,样品Ni2P/Mn0.5Cd0.5S-7获得了最高了光催化产氢活性（31.83 mmol/h/g）,约为单纯Mn0.5Cd0.5S的2.8倍。Ni2P/Mn0.5Cd0.5S-7复合材料经过15小时5轮的循环反应后,光催化产氢速率没有明显的变化,说明有较好的稳定性。基于上述研究结果,可以推测出一个可能的光催化产氢机理。受到可见光激发时,Mn0.5Cd0.5S表面的电子会迅速迁移至助催化剂Ni2P上还原H+为H2,因此使光生电子-空穴对的复合率下降,有效地改善了光催化产氢活性。总而言之,本文构建了NiSe/Mn0.5Cd0.5S和Ni2P/Mn0.5Cd0.5S两种异质结构,有效提高Mn0.5Cd0.5S产氢活性,为设计高效复合光催化剂提供了一定研究基础。
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