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甲醇制烯烃具有甲醇转化率高、低碳烯烃选择性强等特点,且原料甲醇可由煤、生物质以及天然气等诸多媒介获取,是目前非石油路线获取低碳烯烃的重要途径。催化剂对甲醇制烯烃反应该过程起决定作用,目前用于该过程的催化剂主要有CHA和MFI骨架分子筛。其中,CHA骨架分子筛（SAPO-34、SSZ-13等）对低碳烯烃（C2-C4）总选择性较高,适用于甲醇制烯烃（MTO）过程;MFI骨架分子筛（ZSM-5）对丙烯选择性较高,适用于甲醇制丙烯（MTP）过程。近些年的催化剂结构研究结果表明,分子筛催化剂的骨架结构、孔道结构、酸性质以及形貌尺寸等参数对甲醇制烯烃反应影响较大,系统优化分子筛催化剂的结构性质,引导并提高目标烯烃产物的选择性是目前甲醇制烯烃反应的研究热点。然而,绝大多数的研究均集中在对一种骨架分子筛的结构改性,局限性较大,且难以满足反应的综合要求。结构复合分子筛可由两种（多种）骨架结构,或两种（多种）形貌结构的分子筛,通过交互生长、外延生长等方式,在纳米尺度上进行高度复合而来。相较于单一骨架分子筛,结构复合分子筛的孔道结构、活性位点结构与分布以及形貌结构可在更大的范围进行调控,拓展了适用范围。然而,结构复合分子筛无论是在合成与结构调控方面,还是在催化应用方面的研究均十分欠缺,尚需对异质骨架分子筛交互成核与生长机制、复合形态组装设计,以及结构与性能之间关系建立等方面进行深入、系统的研究。鉴于此,本论文综合运用外延生长法与二次生长法,设计制备片层-块体核壳结构复合ZSM-5分子筛和片层silicalite-1/块体SSZ-13壳核结构复合分子筛,并对其进行结构优化与调控;将上述两种结构复合分子筛分别用于甲醇制丙烯（MTP）和甲醇制烯烃（MTO）反应,系统评价结构复合分子筛的催化性能,并在其复合结构与反应性能之间建立起定量的构-效关系。研究结果总结如下:（1）通过外延生长法成功制备了片层-块体核壳结构复合ZSM-5分子筛（壳核同质骨架）,控制块体ZSM-5加入量在10%-90%之间,考察块体ZSM-5加入量对复合材料的形貌、孔道结构及酸性的影响;将复合分子筛与块体结构及2D片层结构ZSM-5应用于MTP反应当中。结果显示由于复合材料具有稳定的沸石骨架,层状复合的多级孔结构和适当的强酸性,使的丙烯选择性及寿命都有所提高,70%块体得到的复合材料具有43%的最高丙烯选择性,30%的块体加入量所得到的复合材料具有171 h的最长寿命,同时具有最大P/E值。（2）通过二次生长方法成功制备了片层silicalite-1/块体SSZ-13壳核结构复合分子筛（壳核异质）,将块体SSZ-13进行C22-6-6Br2离子交换预处理,减弱异质骨架分子筛成核与生长方面的排斥性,使silicalite-1片层包裹在块体SSZ-13之上。在合成过程中调控C22-6-6Br2的浓度,考察其浓度的变化对复合材料的形貌、孔道结构、酸性及包覆性的影响;将复合分子筛与常规SSZ-13应用于MTO反应中,对比其催化性能。结果显示由于外表面的钝化作用、片层形貌及介孔引入对传质扩散阻力的抑制作用,复合材料的寿命及烯烃的选择性都有所提高,当离子交换浓度为0.30 M时,复合材料寿命最高为90min,同时乙烯选择性为52.2%,E/P为1.83。