【摘 要】
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众所周知,抗生素的发现与应用在延长人类的平均寿命方面起了至关重要的作用。然而,世界各国不同程度地存在滥用抗生素的现象,抗生素在消除人类病痛、促进禽畜生长的同时,也通过医疗废水、动物排泄物等途径进入环境、造成污染。遗憾的是,当下的污水处理厂无法将水中抗生素完全降解,使得世界各大水体均可检出抗生素。环境中的抗生素会随着食物链由低位营养级到高位营养级传递,通过生物放大作用威胁人类的生命健康,低浓度时还会
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众所周知,抗生素的发现与应用在延长人类的平均寿命方面起了至关重要的作用。然而,世界各国不同程度地存在滥用抗生素的现象,抗生素在消除人类病痛、促进禽畜生长的同时,也通过医疗废水、动物排泄物等途径进入环境、造成污染。遗憾的是,当下的污水处理厂无法将水中抗生素完全降解,使得世界各大水体均可检出抗生素。环境中的抗生素会随着食物链由低位营养级到高位营养级传递,通过生物放大作用威胁人类的生命健康,低浓度时还会对病菌起到筛选作用,随着时间的推移逐渐提高病菌的耐药性,形成“超级细菌”。因此,急需寻找一种稳定、绿色、高效的方法来去除水环境中的抗生素。近年来,光催化技术因利用清洁能源、反应条件温和、无二次污染等特点而受到广泛地关注。金属有机框架(MOFs)作为极具潜力的一类光催化剂,近些年来也备受青睐。其中Fe基MOFs材料在结构上含有大量Fe-O簇,在光催化反应中提供了大量活性位点,同时又有着较广的光响应范围,因而在光催化领域有着极大的潜力。本研究选择具有良好光响应能力的MIL-53(Fe)为光催化剂主体材料,通过与其他半导体材料复合构建异质结,以达到提高光催化活性的目的。同时采用XRD、SEM、UV-vis等多种手段对材料进行了表征分析,研究了复合材料对四环素(TC)的光催化降解性能。具体内容及结果如下:(1)采用简单的溶剂热法制备了Ce O2/MIL-53(Fe)复合光催化材料。复合后,Ce O2与MIL-53(Fe)形成Type-Ⅱ型异质结,促进了电子在异质结界面的转移和光生载流子的分离。通过紫外漫反射光谱可以观察到MIL-53(Fe)在可见光区域的光吸收得到明显加强。负载Ce O2后,MIL-53(Fe)的光催化活性得到显著提高,其中10%质量比的复合样MCe-10光催化效果最佳,相较于纯相MIL-53(Fe),历时120 min后,MCe-10对初始浓度10 mg/L的TC溶液的光催化降解效率由29.2%提高至93.8%。(2)采用水热加水浴两步法,在MIL-53(Fe)表面成功负载了硫化铋(Bi2S3)纳米片。复合材料对TC的降解效率得到显著提高。其中10%质量比的复合样BSM-10在120 min内对初始浓度10 mg/L的TC溶液的光催化降解效率相较于纯相MIL-53(Fe)由29.2%提高至90.9%,反应速率提高了10.09倍。通过活性自由基猝灭实验及ESR测试探究了光催化体系中的主要活性物种。结果表明超氧自由基在反应中起主导作用,羟基自由基与空穴起辅助催化作用。结合紫外漫反射光谱和VBXPS测得的能带结构,推测MIL-53(Fe)与Bi2S3复合构成了Z型异质结。
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