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大气细颗粒物(PM2.5)污染已经成为当今世界工业发展中国家的严重环境问题之一。尤其是在我国,随着经济和城市化的高速发展,近年来突发性的区域重霾污染事件频发,已引起公众的广泛关注。PM2.5浓度变化不仅会影响全球尺度的气候变化和区域环境问题,同时还对人体健康有着重要的影响。全面系统地对我国大气PM2.5浓度和化学组分进行观测分析研究,具有重要的科学意义和现实需求。针对我国典型区域大气细颗粒物污染的浓度水平、化学成份和时空分布开展研究,有助于在不同地区有针对性地制定大气污染防治措施,也可以为进一步的PM2.5环境健康效应以及区域或全球尺度的气候变化研究,提供基础科学数据支持。 本研究基于全国气溶胶观测网络的30个不同地区不同类型的站点,利用石英微量震荡天平(TEOM)获得各站点的在线PM2.5质量浓度数据,并利用旁路石英滤膜采样获取的细颗粒样品进行化学成分分析。分析的化学成分包括:水溶性无机盐(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO3-、SO42-)、有机碳和元素碳(OC和EC)和微量元素(Be、Na、Mg、 Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Mo、Ag、Cd、Sb、Ba、Tl、Pb、Th、U)等组分。对全国典型区域PM2.5质量浓度变化及其主要化学组分的浓度水平、时空变化规律进行了研究,并利用化学质量重构和正交矩阵因子分析方法对颗粒物的来源进行了分析研究,主要研究结果如下: (1)各站点PM2.5的三年平均浓度范围为11.2~111.0μg m-3,浓度最低和最高的站点分别为西藏纳木错和山西太原。中东部地区的PM2.5浓度要明显高于西部地区。PM2.5浓度最高的站点集中在华北平原南部,青藏高原则是我国细颗粒物污染最低的区域。PM2.5质量浓度呈现城市站点>乡村站点>背景站点的特征,观测站点中城市、乡村和背景站点的浓度分别为71.6、65.9和34.7μg m-3。在观测站点中,仅有林芝和纳木错可以达到PM2.5年均值的国家一级标准,达到二级标准的站点有9个,多数为背景站点。中东部城市和乡村站点超标情况严重。中东部地区PM2.5总体呈现出夏季低、冬季高的季节变化特征;西北沙尘区最高值出现在春季;背景站点季节变化不显著。城市和乡村站点具有相似的PM2.5日变化特征,在上午8:00和晚上20:00左右出现早、晚高峰,午后14:00~15:00浓度最低。 (2)对PM2.5化学成分的分析结果表明,城市和乡村站点的OC、EC浓度接近,两者均高于背景站点的浓度。华北和东北地区的OC、EC污染最为严重,而青藏高原地区的污染程度最小。城市站点的OC和EC均呈现冬季最高、夏季最低的特征;北方乡村站点秋、冬季节的OC和EC要高于春、夏季,而西双版纳和千烟洲分别是春季和秋季最高。偏远的背景站点OC、EC季节变化不显著。SOC占OC的比例范围31%~80%之间,城市、乡村和背景站点分别为47%、52%和59%。中东部站点的水溶性离子浓度高于西部站点。二次离子SO42-、NO3-和NH4+是最主要的三种水溶性离子,分别占到城市、乡村和背景站点TWSI的83%、81%和73%。8O42-、NO3-、NH4+、Cl-和K+高值出现在冬季, Ca2+则是春季浓度最高。PM2.5中主要金属元素的浓度顺序为Ca> Fe>K>Al>Na>Mg>Zn>Pb>Mn>Cr>Sb>Ba>Cu>Mo>As>NiV>Se>Cd。地壳元素占金属元素总量的80%~95%。地壳元素浓度顺序为乡村站点>城市站点>背景站点,而污染元素总体呈现出城市站点高于乡村和背景站点的特征。Na、Mg、Al、K、Ca、V、Mn、Fe和Ba元素未发现富集;Cr、Ni和Cu元素的富集因子平均值在10~100之间,出现了中度的富集;Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb和Pb元素EF的平均值大于100,为严重富集。 (3)对PM2.5化学组分进行质量重构发现二次无机盐、有机物和矿物尘是细粒子中最主要的化学组分,占到重构总质量的82.4%~95.5%。中东部地区与西部地区颗粒物化学组分差异明显,中东部大部分站点的二次无机盐和有机物所占的比重最高,而西部地区则是矿物尘含量较高。细颗粒物中二次粒子和一次粒子的比值范围在0.4~2.0之间,西部地区细颗粒物中一次粒子贡献较大,中东部则是二次粒子贡献更高。 (4)利用PMF模型对不同地区典型乡村站点禹城、海伦和千烟洲的细粒子进行来源解析。禹城站共解析出金属冶炼、水泥生产、生物质燃烧、机动车、燃煤、二次源和土壤尘七种来源,对PM2.5的贡献比例分别为3.7%、3.8%、16.7%、16.3%、9.6%、23.2%和3.1%。海伦站共解析出六种来源,其中燃煤的贡献为8.4%、二次源19.5%、工业源3.9%、矿物尘3.2%、生物质燃烧40.9%、机动车8.7%。千烟洲的PM2.5共解析出机动车、生物质燃烧、矿物尘、二次源和燃煤五种来源,分别占11.0%、17.8%、9.2%、32.6%和13.6%。 本文的特色或创新点: (1)建立了一套同步进行PM2.5质量浓度与旁路膜采样分析化学成分的颗粒物理化特性观测方法,并在全国开展联网观测。 (2)获得了我国不同区域的城市、乡村和背景站点PM2.5的质量浓度和化学成分的同步观测数据,为膜采样分析与实时在线观测提供可靠的对照数据。