【摘 要】
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由于具有高能效、环保、使用寿命长等诸多优点,发光二极管（light emitting diode,LED）已经取代传统的白炽灯和荧光灯成为新一代主流固态照明光源。尽管目前功率型白光LED的光效已超过200 lm/W,但要真正取代其它大功率光源并满足各种照明与显示的需求,还需要进一步提高其光效。大功率和高亮度所引起LED器件明显的热效应会导致发光效率显著下降,因此提高LED器件在高温下的发光性能成为
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由于具有高能效、环保、使用寿命长等诸多优点,发光二极管（light emitting diode,LED）已经取代传统的白炽灯和荧光灯成为新一代主流固态照明光源。尽管目前功率型白光LED的光效已超过200 lm/W,但要真正取代其它大功率光源并满足各种照明与显示的需求,还需要进一步提高其光效。大功率和高亮度所引起LED器件明显的热效应会导致发光效率显著下降,因此提高LED器件在高温下的发光性能成为目前LED荧光材料的研究热点之一。本文通过材料设计与合成,开展了稀土离子掺杂氮氧化物硅酸盐体系发光材料热猝灭的性能研究,通过O/N离子掺杂和新化合物的合成,尝试寻找热猝灭性能优异的新型LED氮氧化物发光材料。本文选取Ba-Si-N和La-Ba-Mg-Si-O-N体系作为研究对象,采用高温固相法合成了几种氮氧化物硅酸盐。通过X射线衍射、电子衍射、中子衍射、固体核磁共振等方法对新型化合物的结构进行了表征,研究了Eu2+掺杂材料的热猝灭等发光性质。本文的主要工作如下:（1）采用高温固相法合成了BaSiN2:xEu2+（0.005≤x≤0.09）系列荧光粉样品,研究了样品的光致发光（PL）特性,PL热稳定性以及荧光衰减性质。BaSiN2:xEu2+（0.005≤x≤0.09）的激发光谱位于250 nm至525 nm的紫外到蓝绿光区域,发射光谱为从525nm到750nm、峰值位于600nm的橙黄色宽发射峰,带宽达117nm。BaSiN2:Eu2+荧光粉具有很强的抗热猝灭性,在700 K时其发光强度保持了室温发光强度的95%,BaSiN2中Eu2+发射强度随温度升高而增加的主要原因是重组过程比电离过程更具热活化性。BaSiN2中Eu2+的猝灭浓度约为0.03。BaSiN2:Eu2+荧光粉具备了应用于耐高温大功率pc-LED器件潜在可能。（2）采用气压烧结法合成了新型氮氧化物硅酸盐Ba3.3La7Li0.3Mg2.5Si13N26.306.7（简写为“BLLMSNO”）。通过X射线单晶衍射解析了其晶体结构,Ba3.3La7Li0.3Mg2.5Si13N26.3O6.7属于六方晶系,空间群为P-6m2（no.187）,晶胞参数为a=b=16.8099（3）A,c=9.73623（19）（?）。SiN4四面体和扭曲的BaN8多面体通过共顶点和共边连接形成了晶体结构的三维骨架。La3+位于骨架四元环通道中以补偿结构电荷。在465 nm蓝光激发下,Ba3.3La7Li0.3Mg2.5Si13N26.3O6.7:Eu2+荧光粉表现出红光发射,最大发射波长位于650nm处,发射光谱的半峰宽为95nm。这种新型氮化物荧光粉在450 K时的发光强度约为室温时的40%,可能与该荧光粉基质的带隙较小有关。该荧光粉拥有较好的热稳定性与水稳定性,在水中浸泡20天后发光强度仍达到未浸泡强度的90%以上,700℃时样品的X射线粉末衍射并无其他峰出现,具有较好的热稳定性,Ba3.3La7Li0.3Mg2.5Si13N26.3O6.7:Eu2+黄色荧光粉在潮湿环境中应用于白光LED的潜力。
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