磁性竹炭制备及其对重金属离子吸附性能影响研究

来源 :中南林业科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hongqinshuling
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重金属离子具有不可降解性,伴随食物链在人体内不断富集,当离子浓度大于某一特定值时,会严重危害人体健康,解决重金属污染问题已刻不容缓。吸附法是一种常见的处理水体污染物的方法,其中,活性生物炭为一类常用的吸附剂。竹材具有天然的孔隙结构,将其在一定温度条件下热解制成的竹炭材料具有高比表面积、耐酸碱腐蚀等特性,可用作优良的污染物吸附材料。活性生物炭用于水体污染物吸附时,通常采用过滤法将吸附完成后的活性生物炭吸附剂从液相中分离回收,过滤法易造成滤网堵塞,且回收不完全,容易产生二次污染,这使得活性生物炭的实际应用受到制约。若采用一定方法将磁性介质负载于炭基体材料,则在吸附完成后,可借助外部磁场,将吸附剂从液相中分离出来,对回收的磁性炭进行解析再生循环利用,可大大降低二次污染,减少生产成本。这也是近年来生物活性炭材料开发的新热点。相较于木材资源,竹材生长周期短,以竹材作为生物质原料制备磁性生物活性炭材料更具经济效益,符合绿色环保可持续发展的主题,同时也能开发出竹材应用新途径,增加竹材附加利用价值。本论文选用两种碳源:水热竹炭和商业竹炭作为炭前驱体材料,以六水氯化铁和九水硝酸铁为磁性介质来源,KOH作活化剂,经共沉淀作用后,通过高温一步活化赋磁制备了 16种具有高饱和磁化强度的磁性竹炭复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱(Raman)等表征方法对各个磁性竹炭产品进行了特征分析,进一步研究不同参数对其吸附性能的影响,参数变量包括pH值、吸附剂用量、温度、时间、吸附质浓度;两种重金属离子分别为Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)。主要实验结果如下:(1)对所制备的16种磁性竹炭进行理化性能的表征:SEM图片清晰可见竹炭壁上产生的新的孔隙结构以及大面积附着于竹炭表面的球状聚合体;EDX辅助检测出磁性竹炭上Fe元素的存在,加入活化剂KOH的磁性竹炭Fe含量会高于未添加的样品:XPS证明了碳(Cls)、氧(Ols)、铁(Fe2p)元素的存在,多重分峰的结果表明Fe2p峰包可以很好地对应于709.8、722.8 eV的Fe(Ⅱ)峰以及711.2、724.3eV的Fe(Ⅲ)峰拟合;FTIR结果表明磁性竹炭的官能团数目较原竹粉的大大减少,炭化终温对官能团类型起决定作用;XRD检测出样品中出现的Fe的晶相结构主要有Fe3O4,α-Fe和FeO三种;Raman结果表明延长炭化时间和使用活化剂会增加磁性竹炭的石墨化程度;VSM测试数据表明所有样品均拥有超顺磁特性,饱和磁化强度最高的样品可达46.6 emu/g;比表面积及孔径分析得出活化处理的磁性竹炭比表面积约为未活化的2倍,其中,比表面积最大的样品AH1C1-C1其值为554.637 m2/g,BJH法计算得出的平均孔径均在2 nm左右。(2)磁性竹炭对重金属离子吸附性能研究表明:8种磁性竹炭中,以AH1C1-Cl吸附效果最佳;在探究pH值对磁性竹炭吸附性能影响研究中得出,两种重金属离子在pH=6时有最优吸附效果;吸附剂用量对两种重金属离子吸附性能影响有差别,Pb(Ⅱ)的吸附率与吸附剂用量正相关,Cu(Ⅱ)的吸附率变化规律为先增后减,在吸附剂用量达95 mg时,吸附率骤降;Pb(Ⅱ)的吸附为自发、放热、无序度减小的进程,Cu(Ⅱ)的吸附也为自发、放热进程,但无序度变大;两种重金属离子的吸附行为均与拟二级动力学模型相符,表明整个吸附过程是速率控制下的化学吸附,吸附可在10 min内完成平衡吸附量的90%以上;吸附质浓度与吸附量的拟合结果表明,两种重金属离子均更加符合Langmuir模型,表明该吸附行为主要为单分子层吸附,两种重金属离子最大理论吸附容量分别为:125.06 mg/g和153.85 mg/g:样品AH1C1-C1的N2吸附解析特性曲线属典型的Ⅱ型吸附等温线,属单一多分子层吸附,BJH法计算得出平均孔径为1.92 nm。(3)磁性竹炭对两种重金属离子的吸附属化学吸附,主要表现为重金属离子与磁性竹炭表面官能团间的化学键结合,活化可提供更多的有效吸附位点,铁源的引入也可促进吸附的发生;水热竹炭为碳源制备的磁性竹炭更利于吸附。(4)样品AH1C1-C1具有优良的再生循环利用性,5次循环后,对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的再生效率分别为92.4%和94.1%。
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