【摘 要】
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锂离子电池(LIBs)因其自放电小、能量密度大环境友好等特点而备受关注,并广泛应用于日常生活中。在电极材料的选择上,商用负极石墨的理论比容量较低,已无法满足大型储能设备、动力装备对快速充放电、大能量密度电池的高要求,需要开发性能更佳的负极材料。高熵氧化物因具有构型熵稳定的晶体结构和较高的理论比容量,被看作是极具研发潜力的新型能源材料之一。本文采用溶液燃烧法制备出一种尖晶石型高熵氧化物纳米颗粒(Cr
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锂离子电池(LIBs)因其自放电小、能量密度大环境友好等特点而备受关注,并广泛应用于日常生活中。在电极材料的选择上,商用负极石墨的理论比容量较低,已无法满足大型储能设备、动力装备对快速充放电、大能量密度电池的高要求,需要开发性能更佳的负极材料。高熵氧化物因具有构型熵稳定的晶体结构和较高的理论比容量,被看作是极具研发潜力的新型能源材料之一。本文采用溶液燃烧法制备出一种尖晶石型高熵氧化物纳米颗粒(CrMnCoNiZn)3O4,通过调控其晶粒尺寸和内部氧空位缺陷的含量,研究纳米材料晶粒尺寸和缺陷对储锂性能的影响;并与碳材料及导电聚合物材料复合,研究复合材料的储锂性能。(1)采用溶液燃烧法制备出尖晶石结构高熵氧化物纳米材料(CrMnCoNiZn)3O4(HEO),计算其理论比容量为855.9 m Ah g-1。通过在前驱体中添加不同含量导电炭黑以实现对纳米材料晶粒尺寸的有效调控,(CrMnCoNiZn)3O4纳米材料的晶粒尺寸随导电炭黑的增加而存在一个极大值,且储锂性能随着晶粒尺寸的增加而增强。HEO-10样品具有最大的晶粒尺寸(36.3 nm),在100 m A g-1下连续充放电100圈后的可逆容量达338 m Ah g-1,在2A g-1的倍率性能可达到260 m Ah g-1。在前驱体溶液中添加低价Li+,通过电荷补偿机制在材料内部产生氧空位缺陷。随着Li+添加含量的增多,氧空位数量也增加,储锂性能随之增强,HEO-011样品具有最多的氧空位,电极在100 m A g-1下充放电100圈后的可逆容量为365 m Ah g-1,在2 A g-1的电流密度下倍率性能达到196 m Ah g-1,氧空位的存在加快Li+和电子的传输速率,提高材料的电化学性能。(2)采用化学气相沉积法以乙炔为碳源,在(CrMnCoNiZn)3O4纳米颗粒周围生长螺旋状的碳纳米管(CNTs),制备(CrMnCoNiZn)3O4/CNTs复合材料。复合电极的可逆容量和循环稳定性都明显优于纯相(CrMnCoNiZn)3O4阳极,其中,HEO/CNTs-10样品在100m A g-1充放电100圈后的可逆容量可达621 m Ah g-1,在2 A g-1下的倍率性能为289 m Ah g-1。碳纳米管不仅提高了材料的导电性,还能阻止HEO颗粒的过度团聚,有利于充放电过程中更好的电荷转移。不仅如此,碳纳米管良好的机械性能还能缓解连续Li+嵌入/脱嵌过程中产生的体积膨胀,对储锂性能产生有利影响。(3)采用原位化学聚合法,以吡咯单体为原料,在(CrMnCoNiZn)3O4纳米颗粒表面原位聚合形成聚吡咯(PPy),制备(CrMnCoNiZn)3O4/PPy复合材料。研究吡咯单体添加含量对储锂性能的影响。结果显示,复合材料的储锂性能随吡咯单体含量的增多而增强。HEO/PPy-0.2电极具有最佳的储锂性能,在100 m A g-1循环100圈后可逆容量可达到409m Ah g-1,在2 A g-1的电流密度下的倍率性能为360 m Ah g-1。柔性聚吡咯有效的缓冲了HEO纳米颗粒的体积膨胀,还增强了复合材料的导电性,有利于电化学储锂性能的提升。
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