共价三嗪框架材料及其吸附性能

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shuibizi
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
共价三嗪框架(covalent triazine frameworks,CTFs)是一种通过三嗪单元共价连接的多孔有机聚合物(porous organic polymers,POPs)。其具有优异的化学和热稳定性、丰富的氮含量、高孔隙率、高比表面积等特性,在气体吸附和分离、能量储存、光催化和电催化等领域具有极大的应用前景。孔径的可调性、环境友好的合成方法是实现CTFs广泛应用的关键,但目前仍存在巨大的挑战。本论文采用一种通用的多聚磷酸(PPA)催化苯腈三聚环化方法,合成了一系列具有高比表面积、高结晶性、不同孔径的CTFs(CTF-TCB 0.7 nm,CTF-DCB 1.1 nm,CTF-DCBP 2nm)。这一新方法首次实现了晶体CTF-DCB的公斤级制备。此外,结晶CTFs具有规则的孔道结构和丰富的三嗪基团,可应用于微污染物去除和二氧化碳吸附,在环境(水、空气)治理领域具有广泛的应用前景。论文主要研究如下:1.以1,4-对苯二腈(1,4-dicyanobenzene,DCB)为原料,多聚磷酸(polyphosphoric acid,PPA)为催化剂,经高温聚合制备了一种高结晶、高比表面积的共价三嗪框架材料CTF-DCB,利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、核磁共振波谱(NMR)、Materials Studio 2019(MS 2019)模拟、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积及孔隙分析(BET)、热重分析(TGA)对合成的CTF-DCB的微观形貌、化学结构、理论模型、热力学稳定性等进行了系统的研究;同时,将CTF-DCB应用于抗生素吸附领域。以氧氟沙星(OFX)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)、土霉素(OTC)为吸附质,结合吸附等温曲线、吸附动力学曲线进一步研究了CTF-DCB的吸附性能。实验结果表明CTF-DCB对三种抗生素具有优异的吸附性能,经5次循环再生实验后仍具有95%以上的去除效率,最后通过大规模吸附去除实验进一步表明了CTF-DCB在实际应用中具有巨大的潜力。2.以实验结合理论计算的方法进一步探究了催化剂的催化活性以及单体聚合机理。通过详细的对比实验(结晶性,多孔性),探究三种相似结构催化剂(五氧化二磷(P2O5),磷酸(H3PO4)和多聚磷酸(PPA))的催化活性大小。通过密度泛函理论(DFT)计算比较出三种催化剂决速步需要克服的反应势垒的大小,进而明确三种催化剂在催化苯腈三聚环化时的反应活性:H6P4O13(PPA)>H3PO4>P2O5(P4O10)。3.进一步验证了该方法的可拓展性。以1,3,5-苯三氰基(1,3,5-tricyanobenzene,TCB)、4,4’-联苯二甲腈(4,4’-Biphenyldicarbonitrile,DCBP)为原料,多聚磷酸(PPA)为催化剂,分别合成CTF-TCB和CTF-DCBP两种结晶CTFs,利用SEM、TEM、AFM、FTIR、NMR、PXRD、XPS、BET、MS模拟和TGA对所合成的CTF-TCB和CTF-DCBP进行系统的表征分析、结构模拟和热稳定性测试。将合成的CTFs应用于二氧化碳吸附领域,表现出良好的二氧化碳吸附性能和(CO2/N2)选择性分离性能。
其他文献
起始于2019年年底的新冠肺炎疫情是我国继2003年“非典”、2009年H1N1之后所面临的“传播速度最快、感染范围最广、防控难度最大”的重大突发公共卫生事件。作为传播效果最显著的传播者,大众媒体在抗击疫情的过程中担任了重要角色。但在媒介融合逐渐加深,传媒环境愈加复杂的融媒体时代,媒体面临的挑战也不断加大。《新闻联播》是我国最具代表的主流媒体栏目,它对于新冠肺炎疫情的融媒体报道不仅考验着我国媒体应
《现代饮料生产技术》共分5篇29章。主要内容有饮料生产原辅材料,各类饮料生产工艺及制品,包括果蔬汁饮料、蛋白质饮料、碳酸饮料、功能性饮料、茶饮料和瓶装饮用水等的生产工艺、操作要点和质量控制。此外还有包装材料与容器、饮料生产设备、饮料常用检测方法等。内容较?..
期刊
静态时序分析是目前通用的芯片时序验证的重要方法,其依赖于时序模型和时序约束。时序约束是检验设计电路时序的准则,好的时序约束可以正确地体现芯片的设计需求。针对RapidIO交换芯片中存在的多时钟域构成、高速通道的高速时钟频率要求,2x/4x绑定模式下多lane时钟同步等的特殊要求,以及较多的跨异步时钟处理存在的问题,文中提出一种多分组的全芯片时序约束,通过设置时钟定义、时钟组定义、端口延迟定义、时序
本文通过非靶向代谢组学技术结合化学计量学方法分析和鉴定酿造白酒和勾兑酒中的化学成分,筛查用来区分酿造白酒和勾兑酒的特征标记物,并通过建立数学模型来进行鉴别分析。结果表明,白酒样品中鉴定到46种风味化学成分,并筛查出15种风味化合物可作为特征标记物来区分酿造白酒与勾兑酒。4-甲基戊酸和羟基丁二酸可作为酿造白酒的判别标志物,通过OPLS-DA分析可以对2种白酒类型进行有效区分。
针对机场人群应急管控和管理智能化的需求,提出基于数字孪生的机场人群智慧管控方案。该方案构建了包含数据层、建模层、功能层和应用层等四维度的一体化人群管控系统框架,并对五个重要应用模块进行了探讨和应用效果展示。该方案通过利用数据驱动的人群仿真模型和智能优化算法,实现机场人群状态的动态预测和管控优化,能有效提升机场人群管控的效率和智能化水平,为建设智慧机场提供技术支撑。
随着我国现代化建设水平的不断提升,目前环境与经济发展的矛盾关系也变得越来越突出,为了解决这个问题,选择合适的绿色GDP核算理论显得尤其关键。文章基于现状,首先探讨了绿色GDP的定义与内涵,其次对绿色GDP的核算思路进行了讲解,并在最后对绿色GDP的核算理论研究进展进行了解析,希望可以有效提升绿色GDP的核算水平,为我国实现可持续发展创造条件。
随着我国经济实力的快速发展,越来越多的桥梁得以修建,但由于桥面不平顺导致的车辆跳车对桥梁的冲击效应是影响桥梁正常服役周期的重要因素之一,因此桥梁跳车问题受到众多学者和相关部门的重点关注。作为车桥系统耦合振动的关键,轮胎的力学特性影响着耦合系统迭代求解的精确度和收敛性。因此本文着力于在车桥耦合跳车过程中引入变刚度的轮胎模型,为解决复杂的轮胎变刚度模型给车桥耦合系统带来的收敛性和求解效率难点,提出了一
<正>党的十八大以来,人民银行内外部履职环境发生重大变化,这对内部审计队伍建设提出了较高的要求。为此,必须以提升内审人员专业素质为抓手,以加强人民银行内部审计队伍能力建设为目标,保障内审工作紧跟时代步伐,进一步推动人民银行内审工作高质量发展。本文将从基层人民银行内部审计队伍建设的视角出发,探索新形势下加强基层人民银行内部审计队伍能力建设的新路径。一、当前基层人民银行内部审计队伍存在的问题1.内审人
期刊