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本文所研究的卤代温室气体包括CFCs、CCl4、HCFCs及HFCs,这些物质对气候变化和臭氧层损耗都有重要影响,开展大气监测工作可以为评估其对上述环境问题的贡献及估算各物质的大气寿命提供数据支持,同时还可以检验《蒙特利尔议定书》对相关物质的生产和消费的控制效果。目前国内卤代温室气体的研究相对薄弱,对于近年来使用量、浓度不断上升的HCFCs及HFCs的研究更少。
本研究探讨了卤代温室气体的实验室分析方法,根据这类物质的排放特征,选择了北京市和氟化工生产企业两个典型地区作为研究对象。基于2009年4月~2010年1月北京地区的监测结果,对各物质的时间变化、空间分布进行了分析,并采用HYSPLIT后向轨迹模式探讨了气团轨迹与浓度的关系。同时,通过2009年9月及11月在生产企业周边的监测,分析了生产排放对相关物质浓度的贡献。
北大点的监测结果表明,已基本完成淘汰的CFCs、CCl4的平均浓度都在全球背景值的1.2倍以下,而仍在大量使用的HCFCs、HFCs的浓度基本都超过全球本底的2.1倍以上。各物质达到平均浓度以上的时间都基本集中在温度较高的5~10月。各典型月份,CFCs、CCl4的日变化都呈现夜间浓度较高,午后最低的特征:HCFCs及HFCs的日变化幅度较大且无明显规律。各月相比,温度较高的8月、10月大部分物质的日均浓度较高且日变化幅度大。此外,大气扩散条件较差的典型天气情况下各物质的日均浓度较高,且日变化规律不同于一般天气。
对大气轨迹的模拟发现,观测期内抵达北大点的轨迹共有5类。来自我国北部(俄罗斯、蒙古)的轨迹传输速度最快,运动高度最高,途经地区气温较低经济不发达,其对应的卤代温室气体的浓度最低;而源于北京地区东南的轨迹速度最慢,运动高度最低,一直在污染物浓度比较高的边界层内运动,对应的物质的浓度最高。
北京地区卤代温室气体的空间分布表现为城八区及南郊区的浓度水平较高。CFCs、CCl4的波动较小,而HCFCs、HFCs的浓度差异较为明显,最大、最小浓度相差几十甚至几百倍。各物质均呈现出城区、南郊区浓度较高的特征,可能与各采样点相关物质排放及具体环境的差异、北京地区的盛行风向等有关。
企业周边产品类物质(HCFC-22、HCFC-142b、HFC-34a及HFC-152a)及副产物CCl4的浓度显著高于城市地区。其中,厂门口产品类物质的浓度为北京等城市的平均浓度的54.1~440.3倍,与全球背景值的差异更大,相当于背景值的150.1~3873.8倍。不同观测日,厂门口采样点产品类物质浓度的波动较明显(>100%),而生产排放的变化较小(<25%),大气浓度的波动应该主要与混合层高度等大气扩散条件的变化有关。两个月厂门口采样点的浓度相比,HCFC-22等产品类物质的浓度差异都在80%以上,这与两次采样期间各物质的生产排放因子及大气扩散条件的变化有关。