GaN是重要的宽禁带半导体材料,在半导体照明、大功率电力电子器件等领域拥有广阔的应用前景。金属有机气相外延（简称MOVPE）是GaN薄膜生长的主要方法之一。其中气相反应决定了薄膜前体的类型和纳米粒子的产生,从而影响薄膜质量和生长速率。因此了解GaN沉积的气相反应过程尤为重要。利用量子化学的密度泛函理论（DFT）,对TMG/NH3/H2体系中的热解路径、氢解路径、加合路径进行优化计算,特别考虑自由基参与对反应路径的影响。通过计算和对比不同温度下各反应的吉布斯自由能差ΔG和反应能垒ΔG*/RT,分别从热力学和动力学上分析GaN生长中反应路径的变化,进而确定最可能的反应路径。本文还针对高速转盘式反应器（RDR）,结合自由基参与的GaN生长反应动力学原理,对反应器温场、流场、浓度场进行CFD模拟,从而确定自由基反应的作用以及GaN薄膜的生长速率。主要研究结论如下:（1）对于热解路径,不同温度下TMG与MMG发生热解的ΔG均为正值,反应很难自发进行。高温条件下,DMG可以自发热解为MMG。H自由基参与的热解反应在计算温度下均可以自发热解。热解产物可以与NH2自由基反应生成氨基物,为表面反应提供前体。（2）对于加合路径,TMG很容易与NH2自由基的反应生成DMGNH2。生成的氨基物可以与自由基反应,最终生成GaNH2、Ga（NH2）3等产物为表面反应提供前体。根据过渡态理论,对三个反应的速率常数k进行比较,发现TMG和H2的氢解反应速率最慢,因此该反应可忽略。当T<800 K时,H自由基作用下的热解反应速率低于TMG和NH3的氨基反应;当T>800 K时,热解反应速率大于氨基反应。（3）针对RDR反应器进行CFD模拟计算。对于TMG/NH3/H2体系,比较H、NH2自由基参与反应与无自由基参与反应的主要含Ga物质浓度,发现无自由基反应的体系中TMG只发生少量热解。自由基体系中的TMG与DMG会发生大量热解,DMGNH2的浓度明显高于无自由基反应的浓度,因此自由基反应体系中加合路径占主导。当载气换为N2,与H2载气下的自由基反应体系相比,TMG的浓度较高并且浓度峰值更靠近衬底。少量TMG分解生成DMG,而DMGNH2、MMG的浓度几乎为零,因此N2载气体系中热解路径主导。比较H2、N2载气下的GaN生长速率发现,N2载气下的生长速率更低。