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近十年来基于飞秒脉冲激光和泵浦探测技术的超快电子衍射(Ultrafast Electron Diffraction,UED)已成为具有亚皮秒和亚毫埃时空分辨能力的超快结构探测工具,在一些光致物质结构动力学研究中发挥了巨大的作用。本论文将从硬件和软件两方面介绍我们设计和建立的UED系统。利用此系统我们实验研究了铝晶格受800nm飞秒激光激发后的超快结构动力学过程,并发展了超快电子阴影法来研究了脉冲激光与金属靶作用后靶面电磁场和超热电子的分布和演化过程。
建立具有原子时空尺度结构探测能力的UED系统,需要做好三方面的工作:首先,对电子衍射图样要有可靠的理论解释,将电子衍射图样和晶格空间结构联系起来,通过衍射图样的变化能推导出对应晶格结构变化。本论文的第二章从电子散射理论出发,采用Born近似,给出单原子的电子散射波函数,在此基础上推导出晶体衍射的布拉格定律、结构因子和消光定律,并分析出衍射图样与晶格结构变化的对应关系。其次,组建稳定的硬件系统,第四章详细介绍UED系统的硬件组成和相关性能要求,其主要组件包括真空度优于1×10-9Torr的超高真空靶室、光触发的脉冲电子枪和具有单电子探测能力的衍射图样采集系统,重点分析了实现原子尺度时空分辨能力对各项硬件的性能要求。最后,编写必要的软件系统,第五章介绍了我们基于Labview软件为UED系统编写的硬件控制和数据处理分析的程序,硬件控制程序包括电动平移台、电子快门、CCD单独控制和数据采集时联动控制;数据处理分析程序包括根据二维衍射图样,寻找圆心、计算径向平均衍射强度曲线、衍射峰拟合和结果提取平均等一系列程序。
第六章介绍了一整套成熟的UED实验方法,包括多晶薄膜样品的制备、光路调节、泵浦激光和电子脉冲同步、UED实验流程以及异常情况处理等。以上这些工作为后面的超快晶格结构动力学和激光等离子体瞬变电磁场探测等实验研究打好了良好基础。
在晶格结构超快究中,我们对飞秒激光脉冲激发下多晶薄膜铝晶格的响应过程进行了实时观测。在长达近1ns观察过程中,我们测量出了其各个衍射峰属性的演化过程,这些属性包括衍射峰的中心位置、积分强度和宽度。实验结果表明,铝晶格经历了两次膨胀过程,第一次在2ps内完成,第二次发生在100-600ps期间,我们提出用铝平行带带间跃迁导致的电子激发态弛豫来解释第二次膨胀。衍射峰强度演化过程表明晶格在前50ps-直处于过无序状态,即衍射强度衰减远超晶格温度的变化,我们认为这是由于电子激发引起的晶格键软化导致的晶格不稳定。最后根据实际吸收的激光能量,我们计算了晶格的温度变化,对比由晶格膨胀和衍射峰强度衰减得到的晶格温度变化,验证了我们前面的两个推断。此外我们还根据背景电子散射强度变化不依赖于晶格温度的演化过程,确认了铝晶格超快结构变化过程中的非热致成分。
此外,我们还利用UED装置研究了激光等离子体电磁场的超快演化行为。实验观测了飞秒激光脉冲与银针尖相互作用后等离子体的电荷分离场近200ps内的演化过程。实验结果显示瞬态电场强度最大可达4.7×106V/m,逃逸超热电子总电数为5.2×107,平均速度可达1.2×107。
以上实验结果有力证明了UED技术在物质超快结构动力学、等离子体超快演化以及其它光致超快过程的实验研究中具有广阔的应用前景。