掺铕碘化锶晶体的制备及闪烁性能的研究

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新型卤化物闪烁晶体SrI2:Eu具有极高的光输出、超低的理论能量分辨率和优异的光输出线性响应,对X射线和γ射线非常敏感,适用于安检设备探测器和高灵敏核辐射的探测。本论文采用坩埚下降法在真空条件下制备SrI2和SrI2:Eu晶体,得到了适合于SrI2和SrI2:Eu晶体生长的工艺参数,获得了宏观完整、透明,尺寸分别达Φ10×70mm的SrI2晶体和20×10×2mm的SrI2:Eu晶体。研究了晶体的着色现象,并通过测试晶体的紫外荧光光谱、X射线的激发发射光谱和紫外荧光寿命等性能进行表征,发现SrI2:Eu晶体发光强度大,同时衰减时间长,且辐射陷阱效应明显。本论文的研究工作主要包括以下几个方面:(1)通过热分析得到SrI2和SrI2:Eu原料的熔点分别为535.6℃和536.4℃,凝固点分别为476.5℃和481.1℃,采用坩埚下降法在真空条件下成功生长出SrI2和SrI2:Eu晶体。在反复实验中找到较合适的生长工艺:高温区温度设置为610℃,温度梯度区的温梯保持为15-20℃/cm;下降速率为0.804mm/h;降温速率为10-15℃/h。同时还研究了工艺与晶体缺陷之间的关系,并找到消除缺陷产生的方法:裂纹可通过改善保温结构、减缓下降速率和降温速率来避免;气孔可通过增加保温时间及减小下降速率来避免。(2)对SrI2晶体进行了紫外荧光光谱和X射线激发发射光谱测试,发现其发光来源于陷阱激子发射,荧光衰减曲线经指数拟合后为两个成分,分别为ι1=113.89ns和ι2=329.54ns,与紫外发射光谱中不止一种发光途径相一致。SrI2:Eu晶体在紫外和X射线激发下得到的光谱相似,均为435nm左右的宽带发射,对应于Eu2+离子的5d→4f跃迁。荧光衰减曲线经指数拟合后为ι=998.48ns,对应于Eu2+离子的发射,该数值优于目前国际上已报道的衰减时间。在相同条件下测得的X射线激发发射光谱中发现,SrI2:Eu晶体的发光强度比已实用的CsI:Tl闪烁晶体高出很多,约为CsI:Tl晶体发光强度的15倍。(3)研究了SrI2:Eu晶体中的辐射陷阱效应,随着辐射陷阱效应的加重会使晶体的发射光谱向长波方向移动以及延长衰减时间,同时使得晶体的发光效率降低。计算出了Eu2+离子的分凝系数为1.0706,了解到SrI2:Eu晶体性能的不均匀性是受到浓度效应和辐射陷阱效应共同影响。提出在晶体生长时增加晶体中Eu2+离子的掺杂浓度(在浓度猝灭范围内),从而提高晶体中部的性能。(4)研究了晶体的着色现象,测试结果为:发射光谱的发射峰位于590nm,与正常晶体的发射峰相比发生了明显的红移,荧光衰减曲线经指数拟合后为752.3142ns,小于正常晶体的衰减时间。推测可能由于石英坩埚封口时微量氧的进入,改变了Eu2+离子的局域晶场环境,从而导致Eu2+离子的异常发光。
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