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压电陶瓷是一类能使机械能与电能彼此之间相互转换的功能材料,已被广泛用于力、热、光、电、声、医学等各领域。由于传统的含铅压电材料含铅量过高,在生产、使用以及废弃处理时都会产生污染,使环境遭到破坏,因此对于无铅压电陶瓷的研制和开发成为时代发展的必然趋势。铌酸钾钠基无铅压电陶瓷是环境友好型压电材料中研究较为广泛的体系之一。为了获得优良性能的铌酸钾钠基无铅压电陶瓷,本文以(K0.5Na0.5)NbO3基无铅压电陶瓷材料为基础研究对象,首先基于第一性原理探讨A位(Ca、Ba、Bi)和B位(Zr、Ti、Ta)离子掺杂后对KNN基陶瓷体系电子结构的影响,并分析其掺杂机理。其次采用 Ba(Zr0.05Ti0.95)O3 和[Bi0.5(Na0.7La0.3)0.5]0.9Zn0.1ZrO3 分别作为第二相掺杂改性 KNN 基无铅压电陶瓷,系统的研究了掺杂离子对KNN陶瓷的多晶型相界和性能的影响。最后采用固相法制备(K0.5Na0.5)NbO3-Ba(Zn1/3Nb2/3)O3透明陶瓷,研究了组分对相结构,晶粒尺寸,透光率及电性能的影响。其主要结果如下:A位离子掺杂KNN体系时,Ca和Bi更倾向于替代A位的Na原子,而Ba更倾向于替代A位的K原子,并且从替换后KNN的稳定性来看:Ca>Bi>Ba。A位离子中Ca离子和Bi离子对导带的贡献大于Ba,且掺杂后KNN体系的低能级和导带向能量低的方向移动,带隙变窄。KNN陶瓷晶格中A位离子被半径较小的离子或复合离子团取代时,KNN陶瓷中的Nb-O八面体会向中心产生坍缩。B位离子掺杂KNN后整个能带向高能方向发生了偏移,Zr和Ti离子使KNN的带隙变宽,而Ta离子使KNN的带隙变窄,费米面更易向价带移动。B位离子替换后对KNN的稳定性的影响大小为:Ti>Zr>Ta,且对于KNN体系而言,Ti离子较其他两种更容易替换KNN中的 Nb离子。KNN陶瓷晶格中B位离子被半径较大的离子或复合离子团取代时,KNN陶瓷中的Nb-O八面体会往四周进行扩展。Nb的3d态电子与O的2p态电子在价带顶处轨道杂化作用较强,致使短程排斥力得到抑制,KNN体系的压电性得以稳定。当CaZrO3掺杂浓度为0.05时,A位离子对带隙的影响大于B位离子,带隙变窄为Eg=2.164eV,掺杂后由于Ca和Zr的p及d电子对费米面附近的价带和导带都有贡献,所以使Nb-O之间的轨道杂化作用加强,改变了 Nb-O键长,继而使氧八面体产生了畸变,KNN陶瓷的组织结构由正交相转变为四方相,使得电畴壁运动变得较为容易,增强了KNN的压电性能。采用两步烧结法和添加烧结助剂两种工艺制备0.95KNN-0.05BZT压电陶瓷。两步烧结最佳工艺为1190℃/10min/1050℃/15h,在其工艺下获得的性能参数为:d33=106pC/N,kp=50%,εr=885.8,tanδ=2.3%;添加烧结助剂CuO时获得陶瓷的综合性能为d33=116pC/N,kp=52%,εr=1116.8,tanδ=2.08%。烧结工艺对比下,KNN-BZT无铅压电陶瓷的制备更适合采用添加烧结助剂的烧结工艺。通过固相法并添加助烧剂CuO制备(1-x)K0.5Na0.5NbO3-xBa(Zr0.05Ti0.95)O3无铅压电陶瓷,分析掺杂离子对(1-x)KNN-xBZT陶瓷相结构的影响,并且探讨了掺杂对陶瓷的微观形貌和压电、介电性能的影响规律。随着x的含量增大,KNN-BZT陶瓷相结构由正交相转变为三方相,说明A位离子被半径较小的离子或复合离子团取代时,同时B位离子被半径较大的离子或复合离子团取代,且A位离子倾向于替换KNN中的K离子时,在它们的相互影响下正交相KNN晶格可以在室温左右转变为R相。此外介电、压电与铁电性能都随着BZT的含量增加呈现出先增大后减小的变化规律。综合比较,在Ba(Zr0.05Ti0.05)O3含量为0.06时,KNN-BZT 陶瓷的性能最佳,d33=130pC/N,kp=0.5,εr=495.6,tanδ=0.0257,Tc=379.4℃,Pr=15.18μC/cm2,Ec=11.68KV/cm。采用固相烧结法制备(1-x)K0.5Na0.5NbO3-x[Bi0.5(Na0.7La0.3)0.5]0.9Zn0.1ZrO3((1-x)KNN-xBNLZZ)陶瓷,并研究了微观形貌、相组成及介、压电性能随掺杂含量改变的变化规律。在BNLZZ的掺杂作用下,陶瓷在0.06≤x≤0.07时形成O-T-R相的多晶型相界,多相并存有利于体系的各向异性减弱,说明畴壁运动是决定无铅压电陶瓷性能的重要因素,此时陶瓷的压电性能在很大范围得到提升,相比三方-正交相界,三方-四方多晶型相界对陶瓷性能的增强有着更显著的作用,并且A位掺杂离子半径与Na离子越接近对KNN性能提升越有利。当 BNLZZ 含量为 0.06 时,d33=328pC/N,kp=0.52,Pr=25.2μC/cm2。采用固相烧结法制备(1-x)(K0.sNa0.5)NbO3-xBa(Zn1/3Nb2/3)O3透明陶瓷,研究BZN含量对陶瓷的相结构、晶粒尺寸、透明性和电性能的影响。结果表明KNN-BZN陶瓷的晶界清晰且晶粒堆叠生长,随着BZN含量的逐渐增加,陶瓷有孔洞产生,致密性降低,并且晶界模糊。当Ba(Zn1/3Nb2/3)O3含量为0.07时,B位离子导致的晶格沿c轴方向产生拉伸,使陶瓷的相组成变为伪立方相,在此成分下KNN基陶瓷在可见光区域的直线透过率达到最大值(43%),且其电性能分别为,εr=975.9,tanδ=0.02,Pr=2.231μC/cm2,Ec=9.82KV/cm。