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本文利用第一性原理分子动力学与晶体结构预测方法对铁-卤素二元体系、SiO2和GeO2玻璃以及液态CaCO3和Fe-S合金的结构、稳定性及输运性质进行了研究,取得了如下的创新性结果:1.采用晶体结构预测方法结合第一性原理计算对铁-卤素体系（Fe-Cl/Br/I）进行了系统的高压研究,构建了高压二元相图,发现了压力对铁卤化物化学组分的调制规律:从“富卤贫铁”转变为“富铁贫卤”。预言了FeCl、Fe2I等多个非传统配比的新型高压铁卤化物,发现高压下铁-卤素之间的反常电荷转移是导致新型铁卤化物形成的一个重要原因,而新型卤化物的出现表明卤素可能作为微量元素赋存于地核之中。2.采用第一性原理分子动力学模拟方法,系统研究了GeO2和SiO2的玻璃结构转变和电子行为,首次基于“AIM”量子理论发现O堆积分数随压力增大而减小的变化规律,与前人基于经验刚性球模型获得的结果相反,并指出:该模型用单值变化的Si/Ge配位数-压力关系来描述高压下Si/Ge多配位数共存真实玻璃结构的做法过于简化,不能获得与量子计算一致的结果。本工作为氧化物玻璃的高压理论研究提供了新思路。3.通过第一性原理分子动力学模拟研究了CaCO3熔体的结构和粘滞性随压力的变化规律与机理:低压下,CaCO3熔体具有和水接近的粘滞系数,呈现理想液体的特征;随着压力升高,CO32-离子之间距离变小,不断聚集成为瞬时稳定团簇,Ca与C及O的关联性增强,使粘滞系数急剧增大。本发现对理解碳酸盐矿物的高温高压行为与C的深地循环具有重要的指导意义。4.基于第一性原理分子动力学模拟,对外地核温压条件下液态Fe-S合金结构与声速等物理性质进行深入研究。发现了温度调控的Fe-S合金声速对S含量的依赖关系:在7000 K声速随S含量增大而减小;8000 K时刚好相反。此外,还计算了液态Fe-S合金的粘滞系数。本研究为探索S作为“地核轻元素”存在的可能性这一重要科学问题提供了新数据。