水对V2O5/AC低温催化NH3-SCR反应动力学的影响

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目前煤炭是我国的主要能源之一,主要应用在热电厂等。燃煤烟气中的氮氧化物如果不经过脱硝处理就排放到大气中,将会造成严重的环境问题。NH3选择性催化还原NO是一种比较成熟的脱硝技术,并且多种高效的催化剂已经被研发出来。活性炭担载五氧化二钒催化剂(V2O5/AC)是一种新型的低温脱硝催化剂,其主要优点为:吸附能力强;在低温范围(453-523K)具有很高的脱硝活性;SO2可以促进催化剂的活性。因此,该催化剂具有很高的研究价值。本文主要研究了不同含水量条件下V2O5/AC催化NH3-SCR反应的本征动力学,并建立3D结构化反应器的数学模型,以确定最适合的动力学模型。主要工作如下:1、采用等体积浸渍法制备V2O5/AC催化剂,并对其进行表征。测定BET比表面积结果显示,担载V2O5后的活性炭比表面积要大于空白活性炭;XPS图谱显示,反应时S是以SO42-的形式(可能为Na2SO4和FeSO4)存在于催化剂表面的。2、在测定该反应本征动力学之前,要先进行稳定性实验以及消除内外扩散的影响。稳定性实验表明该反应催化剂活性可以在长时间(大于90小时)保持稳定,对本文动力学的研究并无影响。通过消除内外扩散的实验,本文确定了以下的实验条件:催化剂粒径0.2-0.3mm,催化剂质量0.5g,入口总体积流速400ml·min-1。3、测定了不同条件下反应器出口NO转化率,并分别用机理模型(Eley-Rideal模型, Langmuir-Hinshelwood模型和Mars-vanKrevelen模型)和经验模型(一级反应模型和幂级数模型)对实验数据进行拟合。通过比较5种模型的平均相对误差发现,无论烟气中是否含有水,该反应都遵循Eley-Rideal机理而不是Langmuir-Hinshelwood或Mars-van Krevelen机理;且随着水含量的增加,指前因子减小而活化能增大。4、将得到的本征动力学模型参数代入到3D结构化反应器的数学模型之中,通过NO转化率模拟值与实验值的比较,发现Eley-Rideal模型能更准确的反映反应器性能。
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